煤炭/载氧体化学链气化过程硒在气固相中的迁移机理

Coal and oxygen carrier Chemical-Looping Gasification（CLG） decouples the gasification process of coal into gasification of coal in oxygen-carrier, ash, gas phase and oxidation, as well as reducing oxygen-carrier oxidation process. It is characterized by high energy efficiency, and emission reduction of carbon dioxide, nitrogen and sulfur oxides. A study on Se transport of Chemical-Looping Gasification is the foundation of control Se emission from this process. The project employs the combing approaches of the experiment and large-scale molecular dynamics simulations using reactive force field, it concentrates on the transfer of Se in gas-solid phase of coal and oxygen carrier. It explore the transfer mechanism of Se in gas, bottom ash and fly ash in the fluidized beds system of chemical looping gasification. The kinetics of coal and oxygen-carrier gasification reaction after coal ash removal will be investigated. In the coal and oxygen carrier Chemical-Looping Gasification process, the redistribution mechanism of Se in gaseous and solid phases by oxygen-carrying metal oxides, inert oxides and alkali metal oxides in coal catalytic gasification in coal ash is explored. The effects of catalytic component and of coal/compound oxygen-carrier on the migration of Se in Chemical-Looping Gasification will be indentified. The desorption mechanism of strong exothermic reaction of reduced oxygen carrier, particles-surface sintering of oxygen carrier particles, and - formation in the dense surface of oxygen carrier particles will be studied in the oxidation reactor, and the transport of Se in oxygen carrier-gas phase will be depicted in detail. Furthermore, the kinetics of the macro oxidation reaction of selenium and the distribution of selenium in the gas phase, bottom ash and fly ash..The macro oxidation kinetics of Se in oxygen-carrier in fuel reactor and oxidation reactor and the redistribution of Se in gaseous phase, bottom ash and fly ash will be studied under the condition of oxygen carrier particles circulation in fluidized bed system. It provides a theoretical basis for the release and control of Se in coal and oxygen carrier Chemical-Looping Gasification.

煤/载氧体化学链气化将煤的气化过程解耦为煤在燃料反应器中的气化及还原载氧体的氧化,具有能源效率高及二氧化碳、氮和硫氧化物减排的特点。化学链气化Se的迁移是控制Se减排的基础。本项目采用实验和反应力场的大尺度分子动力学模拟相结合方法，研究载氧体/煤炭化学链气化硒在气固相中的迁移。研究煤脱除灰分条件下，载氧体/煤气化反应动力学；探索载氧体/煤炭化学链气化条件下，煤灰中载氧金属氧化物、惰性氧化物以及煤催化气化碱金属氧化物对硒在气相、固相的迁移机制。阐明煤炭/复合载氧体催化组分对化学链气化过程硒迁移影响。在氧化反应器中，探索还原态载氧体颗粒发生强放热反应-载氧体颗粒表面烧结-形成致密表层硒的解吸机理，阐明硒在载氧体-气相中的迁移。研究循环流化床载氧体循环条件下，硒在燃料反应器、氧化反应器中硒的宏观氧化反应动力学及硒在气相、底灰和飞灰中的分布。为煤炭/载氧体化学链气化硒的释放和控制提供理论基础。

煤/载氧体化学链气化将煤的气化过程解耦为煤在燃料反应器中的气化及还原载氧体在氧化反应器中的氧化,具有能源效率高、二氧化碳、氮和硫氧化物减排的特点。化学链气化Se的迁移是控制Se减排的基础。本项目采用实验和反应力场的分子动力学模拟相结合方法，研究载氧体/煤炭化学链气化硒在气固相中的迁移。研究了煤脱除灰分条件下，载氧体/煤气化反应动力学；探索载氧体/煤炭化学链气化条件下，煤灰中载氧金属氧化物、惰性氧化物以及煤催化气化碱金属氧化物对硒在气相、固相的迁移机制。阐明了煤炭/复合载氧体催化组分对化学链气化过程硒迁移影响。在氧化反应器中，探索还原态载氧体颗粒发生强放热反应-载氧体颗粒表面烧结-形成致密表层硒的解吸机理，阐明硒在载氧体-气相中的迁移。研究循环流化床载氧体循环条件下，硒在燃料反应器、氧化反应器中硒的宏观氧化反应动力学及硒在气相、底灰和飞灰中的分布。重要结果如下：1）载氧体与气态硒的反应动力学表明α-Fe2O3(001)表面在与H2Se反应过程中具有两作用。在生成硒单质过程中，α-Fe2O3(001)表面起到催化作用，降低H2Se脱氢的活化能；在生成硒铁化合物过程中，α-Fe2O3(001)作为反应物参与反应，产生化学吸附作用；2）载氧类氧化物对硒的吸附是化学吸附和物理吸附共同作用所致，催化剂CaO对硒的吸附主要是化学吸附；3）在煤化学链燃烧过程中，载氧体可以氧化和吸附硒，降低烟气中硒含量，促进气态硒向颗粒相硒的转化；4）钙铁复合载氧体和碱金属离子对硒有很强的抑制作用，可以减少硒蒸气的排放，随着底灰中碱金属积累，底灰对硒的固定作用逐渐增强；5）还原态载氧体吸附的硒在空气反应器中会有少部分再次释放到空气中，其含量显著低于传统煤燃烧排放到空气中的量；6）连续循环的煤化学链燃烧气化工艺可以实现煤中硒向载氧体颗粒的富集。本项目为煤炭/载氧体化学链气化硒的释放和控制提供理论基础，同时为煤中硒排放提供一种创新的控制技术。

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