氨基酸型配体稀土手性配合物的自组装及其对二氧化碳固定的研究

结题报告

项目介绍

AI项目解读

基本信息

批准号：
21001059
项目类别：
青年科学基金项目
资助金额：
18.0万
负责人：
唐晓亮
依托单位：
兰州大学
学科分类：
B0102.配位化学
结题年份：
2013
批准年份：
2010
项目状态：
已结题
起止时间：
2011-01-01 至2013-12-31

项目参与者：
窦伟；王宝燕；周晓燕；江杰；胡雄；
关键词：
稀土簇合物识别二氧化碳固定手性氨基酸配体

项目摘要

本项目拟以结构新颖、具有功能特性的稀土手性配合物为研究对象，针对稀土离子多配位特点，设计并合成具有较强配位能力的多齿手性氨基酸类配体，并由该类配体构筑出有着潜在合适空腔大小的密闭型配合物体系，同时可将由二氧化碳转化得到的碳酸根固定在该体系中。该配合物体系由于使用到手性氨基酸配体，可以完成手性由配体向配合物超分子的高一级传递，从而在传统表征和测试的同时，借助灵敏的光物理手段（旋光光谱，圆二色光谱等）进一步测定相关手性信号，实现利用手性配体对二氧化碳或碳酸根的选择性识别研究。本研究项目将深入探究同一手性配体和不同稀土离子的配位方式、不同手性配体结构和同一稀土离子配合物结构的对应关系、手性构筑单元和手性传递的联系、以及配合物体系对二氧化碳小分子的选择性识别，为发掘新颖、高效的稀土功能材料提供新的设计思路和新的检测方法。

结项摘要

本研究项目以多核稀土簇合物的构筑及CO2转化为CO32–的研究为基础，设计并合成一系列具有较强配位能力的多齿手性氨基酸类配体，取得的主要成果如下：. 1. 系统研究了手性氨基酸类配体和稀土簇合物。我们按原计划设计并成功制备了一系列结构相关的富含氮、氧杂原子的新型手性有机配体，筛选并系统得到了四个配体的一系列多核稀土簇合物。通过与稀土离子配位，得到了多个镜像对映的七核稀土配位簇合物螺旋结构，基本从结构上确认了项目之初所设计稀土配位簇合物构筑的可行性以及CO2转化为CO32–的实验方法；同时，通过改变稀土离子，我们进一步得到了多个新颖且结构相关的五核稀土螺旋簇合物和十核稀土手性簇合物，拓展了原有的结构设计；. 2. 研究了配体结构对配合物自组装和发光识别功能的影响。为拓展研究领域和探索功能配合物，我们也开展并完善了一些原计划没有列入的工作，如通过改变配体柔性链间隔基的长度和金属盐的种类来实现配合物多样化的结构调控、新型荧光传感分子的开发研究等，考察多杂原子的柔链配体在超分子晶体工程和识别研究中的贡献和作用，结果表明调控配体结构可以很好地控制配合物的自组装结构，能够制备出不同识别响应的功能分子。. 项目执行期间，在Inorg. Chem., Dalton Trans.等SCI收录刊物发表影响因子I.F. >3的论文6篇，以第三完成人获教育部自然科学一等奖1项。