新型Hemilabile三齿单卡宾配体的合成及其在高选择性烯烃齐聚反应中的应用
批准号：
21171056
项目类别：
面上项目
资助金额：
55.0 万元
负责人：
张军
依托单位：
学科分类：
配位化学
结题年份：
2015
批准年份：
2011
项目状态：
已结题
项目参与者：
赵梅欣、窦清玉、王德、孙殷卫、张睿、付军、苏晓龙
项目摘要
结项摘要
项目成果
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中文摘要
Hemilabile特性配体和卡宾配体在包括乙烯齐聚在内的许多催化反应中都显示出优良的催化效能。本项目综合这两大类配体在催化中优势，设计合成具有Hemilabile特性的三齿单卡宾配体，将其应用于Cr系络合物催化的高活性、高选择性、可控的烯烃齐聚反应，如乙烯三聚、四聚反应、异戊二烯三聚（通过4,1-加成）、长链α-烯烃（如：1-癸烯、1-十二烯）三聚等分别合成1-己烯、1-辛烯、倍半萜类天然产物及C30-C40高级合成润滑油。通过共催化剂对主催化剂（Cr络合物）的活化作用的研究，分离Cr-Al杂核活性中间体，了解共催化剂在催化中的作用，进而开发出在低MAO用量，乃至单一组分的自催化Cr-Al杂核催化剂，降低催化体系的价格成本。
英文摘要
本项目发展了一系列合成氮杂环卡宾配体的高效，便捷的新方法。利用新发展的方法学，可以得到一系列结构特殊用其它方法无法制备的新型卡宾配体。同时我们也研究了一系列结构新颖的Hemilabile含氮，膦，氧的两齿、三齿配体的Cr配合物,表征并确定了其准确结构。我们利用骨架单取代的卡宾钌配合物做催化剂，用于乙烯解反应，高选择性的得到长链末端烯烃。利用Hemilabile含氮，膦，氧的两齿、三齿配体的Cr配合物，在乙烯齐聚反应中，开发出超高活性（＞3000 kg /(g Cr.h)）、高选择性的乙烯三、四聚(1-己烯和1-辛烯总选择性大于80%）的高效催化剂。其中活性指标在国内和国际上均处于领先地位。目前该成果正与中石化燕山石化研究院展开合作，以期实现该成果的最终工业化。
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DOI：
10.1039/c5dt00801h
发表时间：
2015-05
期刊：
Dalton transactions
影响因子：
4
作者：
[Yusheng Zhou;Hongfei Wu;Sheng Xu;Xue-Jin Zhang;M. Shi;Jun Zhang]
通讯作者：
Yusheng Zhou;Hongfei Wu;Sheng Xu;Xue-Jin Zhang;M. Shi;Jun Zhang
DOI：
10.1039/c3cc45823g
发表时间：
2013-09
期刊：
Chemical communications
影响因子：
4.9
作者：
[Jun Zhang;Shangfei Song;Xiao Wang;J. Jiao;M. Shi]
通讯作者：
Jun Zhang;Shangfei Song;Xiao Wang;J. Jiao;M. Shi
DOI：
10.1039/c3dt51141c
发表时间：
2013-01-01
期刊：
DALTON TRANSACTIONS
影响因子：
4
作者：
[Gu, Peng, Zhang, Jun, Shi, Min]
通讯作者：
Shi, Min
Silver-catalyzedamidiniumation of alkynes: isolation of a silver intermediate, synthesis of enaminoamido carbene precursors, and an unprecedented umpolung of propiolamide
银催化的炔烃脒化：银中间体的分离、烯氨基酰胺卡宾前体的合成以及丙炔酰胺的前所未有的翻转
银催化的炔烃脒化：银中间体的分离、烯氨基酰胺卡宾前体的合成以及丙炔酰胺的前所未有的翻转
DOI：
--
发表时间：
2015
期刊：
Angew. Chem. Int. Ed.
影响因子：
--
作者：
[Zhang Caiyun, Xu Sheng, Shi Min, Zhang Jun]
通讯作者：
Zhang Jun
Switchable Ethylene Tri-/Tetramerization with High Activity: Subtle Effect Presented by Backbone-Substituent of Carbon-Bridged Diphosphine Ligands
高活性可转换乙烯三聚/四聚：碳桥二膦配体主链取代基的微妙作用
高活性可转换乙烯三聚/四聚：碳桥二膦配体主链取代基的微妙作用
DOI：
10.1021/cs400651h
发表时间：
2013-10-01
期刊：
ACS CATALYSIS
影响因子：
12.9
作者：
[Zhang, Jun, Wang, Xiao, Shi, Min]
通讯作者：
Shi, Min
共 15 条
异双核过渡金属配合物的合成及催化相关反应性的研究
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批准号：22071055
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项目类别：面上项目
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资助金额：62.0万元
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批准年份：2020
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负责人：张军
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依托单位：
后过渡金属卡宾中间体的分离、表征及相关催化机理研究
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批准号：21671066
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项目类别：面上项目
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资助金额：62.0万元
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批准年份：2016
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负责人：张军
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依托单位：
国内基金
海外基金