周围环境对分子器件整流性能影响的理论研究

Designing functional electronic devices by use of molecules as the building blocks is one of the major developing areas in molecular electronics. As a key component in logical circuits, molecular diodes play an essential role in the research of functional molecular devices. Currently, rectifying performance of most proposed molecular diodes needs to be further improved. In addition, the effects of ambient environment on the structural stability and rectifying performance of molecular diodes are by far almost not involved, which severely hindered the further development and potential application of molecular diodes. Therefore, exploiting molecular diodes with large rectification ratio based on new rectifying mechanisms and figuring out the ambient effect on both the structural stability and rectifying performance are two crucial issues in this field. In this project, the rectifying mechanisms of π-conjugated group capped alkanethiolate diodes will be carefully investigated by using the nonequilibrium Green's function method combined with density functional theory. Then, effects of oxidation and hydration in the ambient air on the structural stability and rectifying performance will be investigated in combination with the molecular dynamics approach. Finally, molecular diodes with large rectification ratio and good stability will be theoretically proposed by optimizing the key factors that influence the rectifying performance. This proposal will be helpful for comprehensively understanding of new rectifying mechanisms, and exploring the effects of ambient on the rectifying performance as well as designing molecular diodes with large rectification ratio and good stability.

从分子水平上构筑功能电子器件是分子电子学的一个重要发展领域。分子整流器件作为逻辑电路的重要组成部分，在功能分子器件的发展中占有重要地位。目前分子整流器件整流比还有待进一步提高。此外，在分子整流器件的研究中往往忽略了周围环境对器件结构稳定性和整流性能的影响。这些都制约了分子整流器件的发展和应用。因此，设计具有高整流比的分子整流器件并充分考虑周围环境的影响成为该方向的重要问题。本项目拟利用基于密度泛函理论的非平衡格林函数方法，以一类新型的末端共轭烷烃硫醇整流分子为研究对象，深入研究其整流机理及影响整流的因素。然后，结合分子动力学方法研究分子在空气中的氧化和水合作用对器件结构稳定性和整流性能的影响。最后，通过优化影响整流性能的因素设计整流比高且稳定性好的分子整流器件。本项目的开展为人们理解新的整流机理、探索周围环境对器件整流性能的影响、设计整流比高且性能稳定的分子整流器件具有重要参考意义。

在分子电子学的研究中，分子整流器件具有重要地位。整流比是衡量分子整流器件性能的重要指标，目前分子整流器件的整流比普遍偏低。因此，提高分子整流器件的整流比是一个重要的研究方向。近年来，实验上设计并合成了一类新型的共轭基烷烃硫醇整流分子，其展现出很高的整流比。但是，关于该类整流分子的整流机理、影响整流性能的因素以及对其整流性能的调控甚至进一步的提高还有待深入研究。本项目利用基于密度泛函理论的非平衡格林函数方法，系统研究了共轭基烷烃硫醇分子器件的整流机理、影响分子器件整流性能的一些因素以及对分子器件整流性能调控的方法。具体来讲，研究了二茂铁基烷烃硫醇分子的整流机理，并从理论上揭示了二茂铁基团在烷烃链中的位置对分子器件整流方向和整流性能具有显著影响；以二茂铁基烷烃硫醇整流分子为例，研究了二茂铁末端基团相对于电极倾角对分子器件整流性能的影响；从理论上提出，可以利用具有磁性的金属二茂物替换二茂铁基烷烃硫醇分子中的二茂铁基团来实现对整流性能的调控，尤其是可以获得极高的自旋过滤效率；从理论上预测了，在双吡啶基烷烃硫醇分子中，烷烃链长度和外加偏压会对分子器件整流性能具有显著的调控效应。该项目的研究工作，对理解相关实验现象以及今后基于共轭基烷烃硫醇分子设计高性能的分子整流器件将提供重要理论参考。

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