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具唯铁氢化酶活性中心整体骨架分子的合成、结构及功能研究

批准号：
20972073
项目类别：
面上项目
资助金额：
40.0 万元
负责人：
宋礼成
依托单位：
南开大学
学科分类：
配位化学
结题年份：
2012
批准年份：
2009
项目状态：
已结题
项目参与者：
刘旭锋、梅淑贞、高巍、赵培华、谢召军、张娟、昝慧宁、王德福、冯占恒
关键词：
合成催化功能活性中心模拟结构唯铁氢化酶

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项目成果

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中文摘要
近年来随着能源危机的不断出现和人类生存环境的日益恶化, 人们对能够催化质子还原为"清洁"、高效能源氢气的唯铁氢化酶的化学模拟研究产生了浓厚的兴趣。本项目拟首先研究含L-半胱氨酸基的新型蝶状2Fe2S簇合物的合成、结构和性质，然后研究三齿配体保护的新型4Fe4S立方簇合物的合成、结构和性质，再研究利用这两类前体簇合物合成包括L-半胱氨酸基，2Fe2S蝶状簇，4Fe4S立方簇三个组份的唯铁氢化酶目标模型物，并进一步研究它们的结构及催化产氢功能，提出结构与功能关系规律。本项目的研究目标是设计合成首例这类具唯铁氢化酶活性中心整体骨架的分子模型物。进行这项研究有利于加深人们对天然酶结构和功能的理解, 促进氢化酶仿生化学的发展。本项目是一项涉及金属有机化学、原子簇化学及生物酶化学相互交叉的一个前沿课题，具有重要理论和实际意义。
英文摘要
摘要：本项目在研究三齿配体保护的新型4Fe4S立方簇合物合成方法的基础上，通过含有硫代酯基的氮杂丙撑2Fe2S蝶状簇合物与被三齿配体保护的4Fe4S 立方簇合物之间的硫代酯交换及分子内的CO取代反应，构成了半胱氨硫原子连接2Fe2S蝶状簇和4Fe4S 立方簇的特殊结构，以成功得到首批含氮杂丙撑2Fe2S簇（ADT）的目标模型物，实现了对唯铁氢化酶活性中心整体骨架分子的结构模拟。对所有新化合物均进行了元素分析和光谱表征，并通过单晶X-光衍射技术确证了代表物的结构。研究了部分模型物的电化学性质及其在电化学条件下的催化质子还原为氢气的功能。本项目所取得的创新性研究成果，已在Inorg. Chem., Organometallics等著名国际刊物上发表了14 篇学术论文, 对金属有机化学、生物酶仿生化学及能源等科学的发展有重要理论意义和潜在应用价值。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Synthetic and structural studies on new diiron azadithiolate (ADT)-type model compounds for active site of [FeFe]hydrogenases.
DOI： 10.1039/c0dt00909a
发表时间： 2011-01
期刊： Dalton transactions
影响因子： 4
作者： [Li-Cheng Song;Zhao-Jun Xie;Xufeng Liu;Jiang-Bo Ming;Jian-Hua Ge;Xiao-Guang Zhang;Tianhai Yan;Peng Gao]
通讯作者： Li-Cheng Song;Zhao-Jun Xie;Xufeng Liu;Jiang-Bo Ming;Jian-Hua Ge;Xiao-Guang Zhang;Tianhai Yan;Peng Gao
Biomimetic Models for the Active Site of [Fe]Hydrogenase Featuring an Acylmethyl(hydroxymethyl)pyridine Ligand
以酰甲基（羟甲基）吡啶配体为特征的[Fe]氢化酶活性位点的仿生模型
DOI： 10.1021/ic301146u
发表时间： 2012-07-16
期刊： INORGANIC CHEMISTRY
影响因子： 4.6
作者： [Song, Li-Cheng, Xie, Zhao-Jun, Song, Hai-Bin]
通讯作者： Song, Hai-Bin
Synthesis, Characterization, and Electrochemical Properties of Benzyloxy-Functionalized Diiron 1,3-Propanedithiolate Complexes Relevant to the Active Site of [FeFe]-Hydrogenases
与 [FeFe]-氢化酶活性位点相关的苄氧基官能化二铁 1,3-丙二硫醇配合物的合成、表征和电化学性质
DOI： 10.1021/om300136b
发表时间： 2012-03
期刊： Organometallics
影响因子： 2.8
作者： [Luo, Xiang, Wang, Zhi-Xuan, Sun, Xiao-Jing, Song, Hai-Bin]
通讯作者： Song, Hai-Bin
Unexpected synthesis of tetrahedral Fe/S clusters via highly reactive butterfly intermediates (μ-HS)2Fe2(CO) 5[RP(CH2OH)2]
DOI： --
发表时间： --
期刊： Organometallics
影响因子： 2.8
作者： [Song, Li-Cheng, Zhao, Pei-Hua, Du, Zong-Qiang, Tang, Ming-Yi, Hu, Qing-Mei, ]
通讯作者：
共 16 条
    具[Fe]-氢化酶 (Hmd) 活性中心整体骨架分子的合成、结构和功能研究
    • 批准号：
      21772106
    • 项目类别：
      面上项目
    • 资助金额：
      66.0万元
    • 批准年份：
      2017
    • 负责人：
      宋礼成
    • 依托单位：
      南开大学
    含光敏剂卟啉大环的DuBois配合物的设计合成及催化产氢研究
    • 批准号：
      21472095
    • 项目类别：
      面上项目
    • 资助金额：
      100.0万元
    • 批准年份：
      2014
    • 负责人：
      宋礼成
    • 依托单位：
      南开大学
    含卟啉和C60的铁铁氢化酶模型物的设计合成及催化功能研究
    • 批准号：
      21272122
    • 项目类别：
      面上项目
    • 资助金额：
      80.0万元
    • 批准年份：
      2012
    • 负责人：
      宋礼成
    • 依托单位：
      南开大学
    含半胱氨酸基的唯铁氢化酶模型物的设计合成及功能研究
    • 批准号：
      20772059
    • 项目类别：
      面上项目
    • 资助金额：
      28.0万元
    • 批准年份：
      2007
    • 负责人：
      宋礼成
    • 依托单位：
      南开大学
    国内基金
    海外基金