压力调控二硫化钼二维层状材料的能带结构和谷自旋光谱特性研究

A single layer of molybdenum disulfide is a semiconducting material with a bandgap of about 1.9 eV, with optoelectronic properties that other two-dimensional materials do not have. In this study, we prepared mono- and few-layer molybdenum disulfide by hydrothermal method. By applying hydrostatic pressure to the anvil device through the diamond anvil system, and through stress loading to structure, pressure spectrum, time resolution spectrum and atom pseudopotential calculations, we use photoluminescence (PL) spectra under different hydrostatic pressures to study the regulation effect and influence of compressive stress on its band structure and valley spin. The regulation of stress on the band structure of MoS2 and its physical mechanism, interface characteristics and electronic coupling effect on the regulation of the energy band structure of MoS2 for different optical properties of the optoelectronic properties of its process and the corresponding physical mechanism for further understanding of the MoS2 nano electronic /photoelectron and other new nano-devices and design, provide theoretical basis and experimental guidance, and provide a basis for new photoelectric devices and spintronic devices of two-dimensional valley electron.

单层、少层MoS2具有较宽的直接带隙、较强的库伦相互作用和较大的激子束缚能，带隙处于布里渊区边界的能谷K(K’),同时具有特殊的圆偏振光的选择性以及谷霍尔效应，然而能带结构在应力作用下有可能会发生直接-间接的转变，这对于该类材料的器件应用特别是在柔性器件方面的应用十分不利。本项目设计一种应力调谐单、少层二硫化钼，通过实现其与光学平面微腔耦合的新方法，分析压力光谱、时间分辨光谱和原子赝势计算研究方法，进一步开展偏振与时间分辨的微区荧光光谱μ-PL测试实验研究，探究周期性的应变结构与掺杂原子的分布和局部表面电势之间的关系，深入分析应变结构中产生的赝磁场和掺杂引起的周期性静电势对MoS2能带结构和电学性质的影响,通过研究压应力对其能带结构及谷自旋的调节作用和影响，揭示不同晶体结构MoS2光电特性和多体相互物理机制，为新型MoS2二维材料谷电子光电器件提供一定基础。

通过选择性探测不同激子态，比较性地研究了中性A激子、荷电激子和局域态激子的自旋/谷动力学以及激子态间的关联性，进一步地分析了TMDC单层的自旋/谷弛豫过程。研究表明，单层MOS2布里渊区K/K/谷附近自旋依赖的子带间能隙随着非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能分别线性增大和先减小后增加，随着非共振左旋圆偏振光引起的有效顆合能分别先减小后增大和线性增大，实现了半金属－半导体转变。计算结果表明, 引起最高价带上 K 点位置下降的原因是在 K 点附近钼原子的 d 轨道电子和硫原子的 p 轨道电子产生了很强的相互作用, 形成了一种类 π 键, 拉应力对该键的影响很大, 故 K 点能量下降。在价带顶的 Γ 点上主要是处于同一平面内的钼原子的局域 dz2 轨道的贡献, 因此应力对它的影响不明显, 故其能量随着应力增加变化不大。测量到了大于3.7纳秒的本征谷极化寿命，结果显示了独特的谷极化弛豫过程.

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