作为非石油资源生成低碳烯烃的重要途径，甲醇制烯烃过程已经实现了工业化。催化剂的改进和过程的发展要求更为深入的理解甲醇转化的反应机理。本基金工作从事多相催化甲醇转化的机理研究，侧重于理解甲醇转化过程中分子筛催化剂相有机物种的生成、结构及其演变对甲醇转化的重要作用。利用短接触时间和温和条件的反应，对反应特殊的诱导期现象进行了直接观察，对诱导期形成的有机物种和随反应进行有机物种的演变进行跟踪，对应催化反应性能，建立了催化剂相有机物种生成与反应性能的关联。此后利用程序升温反应，对催化剂相有机物种生成和随温度的结构演变进行研究，发现了催化剂停留物种的变化规律，并提出了高温和低温两种不同的反应失活机理。笼结构分子筛催化低温甲醇转化的失活源于一种饱和的金刚烷物种的生成，高温失活则源于催化剂上生成的稠环芳烃物种带来的传质限制。为考察分子筛笼结构对催化剂上有机物种生成和相应的反应性能的影响，合成了具有不同笼结构的SAPO分子筛并用于甲醇转化反应，笼结构的限阈效应影响催化剂中作为活性中心的烃池物种的生成，进而影响反应的产物分布。具有较小笼结构的SAPO-35分子筛内形成甲基取代数较少的甲基苯物种，由此引导生成更多的乙烯产物；而SAPO-34和SAPO-18分子筛由于具有较大的笼结构，有利于更大的烃池物种的产生和更多的丙烯和丁烯等烯烃产物的生成。首次在真实反应条件下观察到超笼结构SAPO分子筛上最为重要的反应中间体的生成。通过探索酸性中心密度和酸性中心强度对反应活性中间体形成的影响，观察作为烃池物种的碳正离子在催化剂中的形成和作用，结合实验观察和理论计算，精确确定碳正离子的结构。上述工作对甲醇转化机理相关问题的理解，有助于指导甲醇制烯烃催化剂的设计和MTO工业过程的优化。