Si纳米阵列异质结表界面结构调控及光电催化反应机理

Aiming at high efficiency photoelectrocatalytic solar energy conversion, this project will focus on the surface and interface structure engineering of Si nanoarray photoelectrodes for the synergetic optimization of stability, interfacial charge transfer ability and surface catalytic reaction kinetics, to obtain Si core/shell nanoarrayed heterojunction photoelectrodes with high performance for photoelectrocatalytic hydrogen production via solar water splitting. Firstly, starting with surface structure nanotextured Si nanoarrays with enhanced optical absorption ability, Si/MOx (MOx: metal oxides) and Si/Cat (Cat: catalysts) core/shell heterostructured nanoarrays will be constructed to inhibit surface charge recombination and improve surface catalytic reaction kinetics. Secondly, Si/IL/MOx and Si/IL/Cat (IL: interlayer) multilayered core/shell heterostructures with electronic structure tuned interface will be designed by introducing interlayer to synergistically improve the charge transfer ability at multi-interface for further enhancement of photoelectrocatalytic water splitting activity. Finally, advanced characterization techniques will be used to investigate how surface and interface structural engineering will modify and optimize the interfacial charge transfer ability and surface catalytic reaction properties, together with research on charge transfer kinetics, the mechanisms of interfacial charge separation and transfer, surface catalytic reaction will be revealed to provide the experimental and theoretical principles for designing high efficiency Si nanoarray photoelectrodes.

本项目以高效太阳能光电催化能源转化为目的，以Si纳米阵列光电极材料为研究对象，通过表界面结构调控，实现Si光电极稳定性、界面电荷传输及表面催化反应性能的协同优化，以获得高效光电催化分解水制氢的Si纳米阵列核壳结构异质结光电极材料。首先，在Si纳米阵列表面微纳结构优化强化光吸收的基础上，构建Si/MOx（MOx：氧化物半导体）与Si/Cat（Cat：催化剂）核壳结构，抑制表面载流子复合并改善表面催化反应动力学性能；进而，引入中间层（IL），构筑界面电子结构可控调节的Si/IL/MOx与Si/IL/Cat多层核壳异质结，实现多界面载流子传输性能的协同调控，提高光电催化分解水制氢性能；最后，利用先进表征手段，揭示表界面结构调控对异质结界面载流子传递和表面催化反应的改性机制，结合电荷传递动力学研究，阐明光电极界面载流子分离、传递规律及表面催化反应机理，为高效Si异质结光电极设计提供实验和理论依据。

本项目以高效太阳能光电催化分解水制氢为目的，以Si光电极为研究对象，通过多层复合结构构建与表界面结构调控，实现Si光电极稳定性、界面电荷传输及表面催化反应性能的协同优化，获得高效光电催化分解水制氢的Si复合光电极材料。.以单晶Si片为原料，利用金属诱导化学刻蚀法制备Si表面微结构。在此基础上，对Si微纳结构进行表面修饰，采用激光脉冲沉积、原子层沉积、光辅助沉积、电沉积、磁控溅射、旋涂、喷雾等方法构建氧化物与催化层，构建Si/MOx与Si/Cat复合结构，以实现表面态结构和表面催化活性位对Si光电极界面载流子分离特性与表面催化反应性能的优化调控，强化光电极表界面光生载流子分离与传输，并改善表面催化反应动力学性能，提高Si复合光电极的光电催化分解水制氢性能及稳定性。.在Si/MOx与Si/Cat复合结构基础上，引入中间层IL构建Si/IL/MOx及Si/IL/Cat多层复合结构，通过界面电子结构与能带结构调控，实现对Si光电极稳定性、多界面电荷传输及表面催化反应能力的协同优化，进一步提高Si光电极光电催化分解水制氢性能。通过耦合Si太阳能电池，构建了全Si基低成本光解水器件，太阳能制氢能量转化效率达12%。.采用光/电化学方法深入分析了表界面结构调控对Si复合光电极界面电荷传递、表面催化反应的协同强化效应；结合光电极物理化学性质表征及原位谱学技术，探索并阐明光电催化分解水制氢过程中Si复合光电极界面电荷传递过程以及表面催化反应机理，为高效Si异质结光电极设计提供实验和理论依据。.项目执行期间，在Advanced Energy Materials、Chemical Science、Science Bulletin等期刊发表SCI论文30篇，申请和授权国家发明专利3项，毕业硕士4名、博士5名，出站博士后1名。

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