锰过氧化物酶/纳米二氧化硅(MnP/Nano-SiO2)体系催化降解碱木质素的研究

本研究以纳米二氧化硅微粒为载体，采用吸附法固载锰过氧化物酶，制备了MnP/SiO2催化体系，表征其结构和性能；采用多种分析技术研究了该体系催化降解麦草碱木质素、硫酸盐木质素过程，分析了木质素化学结构变化，探讨了催化降解机理，检测了MnP/SiO2体系降解麦草碱木质素和硫酸盐木质素的抗氧化性；基于MnP/SiO2对木质素的降解机理，将该体系降解酸性染料废水；利用降解碱木质素微波辅助合成了碱木质素季铵盐和碱木质素膦酰基季铵盐，检测了它们多种性能。主要结论为：（1）固定化酶检测及蛋白质含量结果表明，锰过氧化物酶可以固载于纳米二氧化硅制备MnP/SiO2体系，固载率53.4%。 (2) MnP/SiO2体系降解麦草碱木质素后，木质素平均分子量降低了6.27%，总羟基含量下降了15.07%，具有与游离MnP类似的降解效果。（3）MnP/SiO2体系降解后碱木质素抗氧化性有提高，且随着木质素浓度的增加而增加。降解后碱木质素（浓度0.025 mg•mL-1）对DPPH自由基清除能力、羟基自由基清除能力、超氧阴离子自由基清除能力及还原力（700nm）的分别为12.06%、2.81%、30.60%和0.150；降解后硫酸盐木质素（0.4 mg•mL-1时）的分别为77.22%、27.35%、63.16%和0.511。同条件下，降解碱木质素的抗氧化性能优于降解的硫酸盐木质素。（4）微波辐照下，合成麦草碱木质素三甲基季铵盐的条件为：反应温度75℃，时间25min，可不加催化剂。该季铵盐对碳酸钙颗粒具有分散性能，可以作为阻垢剂使用；当投加量在600mg/L，使用pH值在1-2.5时，对0.15g/L酸性黑ATT的脱色率超过90%；该季铵盐对酸性红B、酸性橙GG均有类似絮凝作用；絮凝高岭土时，使用pH值不高于3时，与聚丙稀酰胺有类似的絮凝曲线。（5）以磷含量指标，由正交试验和均匀设计法获得碱木质素膦酰季胺盐较优的合成条件。该季胺盐对碳酸钙和磷酸钙均有一定的阻垢能力，且随着浓度的增大阻垢率均有所提高；对碳钢20#缓蚀能力，缓蚀率随使用浓度增加而增加。（6）基于MnP/SiO2对木质素的降解机理，将该体系用于刚果红染料降解，刚果红浓度为100 mg/L，温度50℃，时间24h，pH4.5，脱色率达90%以上，催化体系可重复利用。相关研究结果已发论文3篇（待发3篇），申请专利2项，培养研究生1名。