锰钴镍过渡金属氧化物新型铁磁半导体特性及其磁隧穿结研究

Ferromagnetic semiconductors is a kind of materials which is the fundation for developing spintronics. Due to the existence of unfilled d shell, transition metal oxides (TMOs) usually possess complicate interactions among spin, charge, orbital and lattice.Based on these interactions, TMOs is one of the major candidates on which the spintronics may be built. Early research have shown that Mn3-x-yCoxNiyO4 (MCNO)possess clearly semicondutivity and ferrimagnetic order that with magnetic transition temperature 200K. The correlation between conductive electrons and magnetic order have been observed also. This project investigates on the mechanism of magnetic orders, electronic energy band structure,optical absorption structure and carriers transport properties of MCNO series. Obeying the mechanism, we change composition to adjust the lattice constant, distribution of cations,concentration of carriers and the Hubbard band gap to enhace the ferromagnetic coupling and then to improve Curie temperature and the spin polarizability of conductive eletrons.Based on the optimized MCNO materials, the magnetic tunnel junction with obvious tunnel magnetoresistance will be developed to make the application of MCNO in spintronics coming ture.

铁磁半导体是构筑自旋电子学器件的材料基础，而过渡金属氧化物由于未满d壳层电子轨道的存在，其中常存在较强的轨道、自旋、电荷、晶格间的关联作用，从而表现出丰富的物理内涵，被认为是开发具有多维度调控电子自旋功能的新型铁磁半导体最有竞争力的材料。实验研究表明Mn3-x-yCoxNiyO4系列过渡金属氧化物(MCNO)具有明显半导体特性的同时具有较高的亚铁磁温度（200K），且存在传导电子与磁序的明显关联作用。本课题在前期研究成果基础上深入研究MCNO的磁序结构，明确铁磁磁矩形成机理，深入研究电子能带结构，光学吸收结构，载流子输运特性，通过组份调节阳离子间距、调控离子分布状态、载流子浓度、Hubbard带隙等物理量来加强铁磁耦合作用提高材料的铁磁居里温度以及提高传导电子的自旋极化率。基于优化后的MCNO材料研制具有明显隧穿磁阻效应的磁隧穿结，推进MCNO系列材料在自旋电子学中的应用。

当今电子工业不断发展，芯片集成度越来越高以至耗散发热成为制约半导体工业发展至关重要的原因。目前的微电子器件只利用了电子的电荷属性：电荷的积累和传输。而自旋电子学研究电子的另一内禀属性即自旋自由度在固体中的可操控性，进而开发出极低功耗的利用电子自旋状态进行存储和逻辑运算的器件，这将是对整个半导体工业的革命性提升。具有铁磁性的半导体是构筑自旋电子学器件的材料基础，而过渡金属氧化物由于未满d壳层电子轨道通常导致较强的轨道、自旋、电荷、晶格间的关联作用，而表现出丰富的物理内涵，被认为是开发具有多维度调控电子自旋的新型铁磁半导体最有力的竞争者。Mn3-x-yCoxNiyO4 (MCNO)系列过渡金属氧化物具有明显半导体特性的同时具有较高的铁磁温度，且存在传导电子与磁序的强关联作用，具有构筑自旋电子学器件巨大的潜力。.通过本项目的实施实现了MCNO材料的磁控溅射法制备，薄膜质量获得了突破性的进展，薄膜呈高度择优取向性生长。电学性能测试表明所制备的薄膜材料在适当电阻值大小（~250Ωcm）下，具有很高的负温度电阻系数（3.8%K-1），处于国际领先水平。通过研究MCNO系列组份薄膜材料的离子分布规律、电学性质、磁序结构以及电学参数与铁磁转变温度的关联机制，明确了决定铁磁转变温度高低的关键因素。得出了MCNO材料的阳离子分布规律：当Co的含量大于1时，二价Mn离子将不出现，Co2+离子占据全部的氧四面体空位，多余的Co2+离子填进氧八面体空位；当Co的含量小于等于1时，Mn2+和Ni2+离子以2:1的比例共同占据剩余的氧四面体位置。磁学方面，当温度降低到TB时，氧八面体位置离子间的铁磁耦合形成自发磁化。温度进一步降低到TN时，氧八面体位子离子与氧四面体离子间的反铁磁耦合的自发磁化形成。研究发现铁磁耦合强度与Nc（1-c）ν0 成正比，从而该值也决定了铁磁转变温度（TB）。通过调节材料组份，提高了铁磁转变温度（217K），并基于该材料制备了磁隧穿结原型器件。该项目的研究明确了MCNO材料的电传导机制、磁序结构以及传导电子与磁序间的关联作用，为推进过渡金属氧化物在自旋电子学方面的应用奠定了坚实物理基础。

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