氧掺杂铁系(类)金属性材料的可控制备及其两电子氧还原-有机物选择性氧化偶联催化

批准号:
21901065
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
杜世超
依托单位:
学科分类:
B0103.团簇与纳米化学
结题年份:
2022
批准年份:
2019
项目状态:
已结题
项目参与者:
--
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中文摘要
针对催化阴极两电子氧还原(2eORR)产双氧水(H2O2)机制不明晰、产率低,匹配阳极析氧过程过电位高、产物附加值低等问题。本项目拟构建2eORR偶联阳极有机物选择性氧化(OSOR)电催化体系;设计2eORR产H2O2辅助下的OSOR过程,在较低电位下实现生物质转换,进而提高能源转换效率、提升阳极反应价值。拟通过氧的可控掺杂,调控铁系(类)金属性材料(如金属单质和金属间隙化合物等)的配位环境和d-电子结构,实现2eORR及OSOR双功能催化。结合现代表征方法、电化学测试和理论计算,着重探讨氧掺杂对铁系(类)金属性材料2eORR和OSOR催化活性、选择性的影响及规律,揭示催化剂结构与2eORR和OSOR活性之间的构效关系,阐释催化反应机制。构建H型2eORR-OSOR偶联电化学反应体系,探究H2O2对阳极OSOR性能的促进作用,为合理构建高效电催化合成体系提供实验和理论依据。
英文摘要
In view of problems of low-yield two-electron oxygen reduction reaction (2e ORR) for H2O2 evolution and sluggish anodic half reaction, the O2 evolution reaction (OER), whose product O2 is not of significant value. This project start with explore the 2e ORR matched organic selective oxidation reaction (OSOR). OSOR, a thermodynamically more favorable reaction, the oxidation of biomass intermediates to value-added chemical, assist by H2O2 (the product of 2e ORR). The design of Ferrite Series Metallic and Metallic Interstitial Compound act as the basic catalyst, change coordination structure and the electronic structure by controllable O-Doped. .Combining the modern characterization, electrochemical technique and theoretical calculation, how will the O-Doped of the catalyst effect the catalytic activity and selectivity of 2e ORR and OSOR are in-depth studied. Reveal the relationship between the structure of catalyst and process of 2e ORR and OSOR.An 2eORR-OSOR H-type electrochemical reaction system was constructed,promote the performance of the cell with 2e ORR and OSOR, explore how does the H2O2 (the production of 2e ORR) assists OSOR. It provides experimental and theoretical foundation for the construction of high efficiency electrochemical system.
课题围绕能源与环境问题,以电催化反应为切入点,就催化剂/电极的设计及电催化反应机理展开了系列研究,主要开展了如下工作:(1)以铁系金属(Ni、Fe、Co)为核心,调控催化材料的组成进而调节配位环境和d-电子结构,获得了铁镍铁基,磷、硼修饰的钴和铜修饰的碳化铁等系列铁系催化剂/电极,并研究其在OER、HER、OSOR及2e ORR中的催化活性;(2)设计性的通过调控催化剂的尺寸、电子结构、活性物种富集缺陷等一系列手段提升铁系催化剂的活性位点数量及本征活性,进而提高催化活性,进一步对催化机理进行了一定的探讨,深入总结了具有高活性催化剂的催化剂的特点,明确构效关系;(3)去繁就简,提出了具有高活性、大尺寸催化电极的创新性的合成新方法。另外,在基金的支持下在原子碳材料的杂原子分配的调制和活性位确认,以及Pd、Sn基催化剂在二氧化碳还原等研究方面也取得了阶段性成果。基金的资助下,在Angew. Chem. In. Ed., ACS nano.等国内外重要学术杂志发表项目资助的SCI论文12篇,论文已被他引近300次,1篇论文入选ESI高被引论文,授权发明专利1项。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Direct Coupling of Phthalocyanine Cobalt(II) and Graphene via Self-Driven Layer-by-Layer Assembly for Efficient Electrochemical Detection of Catechol
通过自驱动层层组装直接耦合酞菁钴(II)和石墨烯,实现儿茶酚的高效电化学检测
DOI:10.1149/1945-7111/ab6c54
发表时间:2020-01
期刊:Journal of the Electrochemical Society
影响因子:3.9
作者:Wu Hao;Chen Zhimin;Guo Liangxiao;Wang Ying;Du Shichao;Wu Yiqun;Ren Zhiyu
通讯作者:Ren Zhiyu
Copper-triggered delocalization of bismuth p-orbital favours high-throughput CO2 electroreduction
铜触发的铋p轨道离域有利于高通量CO2电还原
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120781
发表时间:2021-10-08
期刊:APPLIED CATALYSIS B-ENVIRONMENTAL
影响因子:22.1
作者:Liu, Bowen;Xie, Ying;Ren, Zhiyu
通讯作者:Ren, Zhiyu
Controlled Atmosphere Corrosion Engineering toward Inhomogeneous NiFe-LDH for Energetic Oxygen Evolution
用于高能析氧的非均匀 NiFe-LDH 的受控气氛腐蚀工程
DOI:10.1021/acsnano.2c00332
发表时间:2022
期刊:ACS Nano
影响因子:17.1
作者:Shichao Du;Zhiyu Ren;Xiaolei Wang;Jun Wu;Huiyuan Meng;Honggang Fu
通讯作者:Honggang Fu
Heterophase engineering of SnO_2/Sn_3O_4 drives enhanced carbon dioxide electrocatalytic reduction to formic acid
SnO_2/Sn_3O_4的多相工程驱动强化二氧化碳电催化还原生成甲酸
DOI:10.1007/s40843-020-1361-3
发表时间:2020
期刊:Science China-Materials
影响因子:8.1
作者:Wu Jun;Xie Ying;Du Shichao;Ren Zhiyu;Yu Peng;Wang Xiuwen;Wang Guiling;Fu Honggang
通讯作者:Fu Honggang
DOI:10.1016/j.chemosphere.2022.133532
发表时间:2022-01
期刊:Chemosphere
影响因子:8.8
作者:Xu Yang;Zhimin Chen;Shichao Du;Huiyuan Meng;Z. Ren
通讯作者:Xu Yang;Zhimin Chen;Shichao Du;Huiyuan Meng;Z. Ren
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