课题基金基金详情
PtCu固溶体催化剂结构调控及葡萄糖二酸低温合成机制研究
结题报告
批准号:
22008262
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
24.0 万元
负责人:
严文娟
学科分类:
生物质转化与轻工制造
结题年份:
2023
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
严文娟
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中文摘要
葡萄糖二酸是能源化工行业合成生物基尼龙和聚酯等高端产品的重要原料。目前其合成工艺仍采用纤维素硝酸氧化法,该过程产生大量废酸及有毒副产物,导致葡萄糖二酸收率很低(<35%)。本课题提出空气氧化法,通过构筑PtCu固溶体催化剂,在低温下将葡萄糖一步转化为葡萄糖二酸产品。研究工作以精准控制Pt-Cu键长与表面电荷分布为切入点,利用双金属界面应力调节Cu晶格氧浓度,调节Pt-Cu键长和位点数量,提高葡萄糖氧化活性;调控Pt-Cu位点表面电荷分布,强化活性氧高效溢流至Pt表面,以提高葡萄糖二酸的选择性(>65%)。重点研究晶格内应力调控双金属界面结构的机制,定量分析晶格应力对Pt-Cu活性位点数量以及表界面处Pt和Cu电子云重排的影响,总结其对葡萄糖氧化动力学行为的影响机制。建立“晶格应力-电子重构-多相氧化动力学”构效关系,为开发新一代生物质绿色氧化技术提供重要的理论和技术支持。
英文摘要
Glucaric acid is an important precursor for bio-based nylon and ester materials. It is currently manufactured through nitro-oxidation of cellulose feedstocks, producing large quantities of waste acids and toxics with poor yield of glucaric acid (<35%). It is proposed in this work rational design of PtCu solid catalysts for oxidation conversion of glucose to glucaric acid using air in one pot under very mild conditions. This work will be primarily focused on lattice strain induced precise control of oxidation states of Cu and Pt-Cu bonding. Lattice oxygen content can be controlled for enhancing oxidation activity, while Pt-Cu bond length in bimetallic solid solution will be tailored for selective synthesis of glucaric acid (65%). The main focus of this project is on the fundamental understanding of lattice strain facilitated structure distortion and electronic reconfiguration at Pt-Cu interfaces, to reveal the possible reaction mechanism for glucose oxidation. The structure-performance relation will be established to understand lattice-strain, electronic reconfiguration and kinetics. The outcome of this work provides insightful information for future development of biomass oxidation technologies.
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DOI:10.3389/fchem.2021.778579
发表时间:2021
期刊:Frontiers in chemistry
影响因子:5.5
作者:Sun P;Zhang W;Yu X;Zhang J;Xu N;Zhang Z;Liu M;Zhang D;Zhang G;Liu Z;Yang C;Yan W;Jin X
通讯作者:Jin X
DOI:10.1021/acssuschemeng.2c00617
发表时间:2022-05
期刊:ACS Sustainable Chemistry &amp; Engineering
影响因子:--
作者:Wenjuan Yan;Zhenyang Wang;Chen Luo;Xingfan Xia;Zhifei Liu;Yuming Zhao;Feng Du;Xin Jin
通讯作者:Wenjuan Yan;Zhenyang Wang;Chen Luo;Xingfan Xia;Zhifei Liu;Yuming Zhao;Feng Du;Xin Jin
DOI:10.1016/j.cjche.2021.10.008
发表时间:2022
期刊:Chinese Journal of Chemical Engineering
影响因子:3.8
作者:Wenjuan Yan;Zhenchao You;Kexin Meng;Feng Du;Shuxia Zhang;Xin Jin
通讯作者:Xin Jin
DOI:10.1016/j.biombioe.2022.106507
发表时间:2022
期刊:Biomass and Bioenergy
影响因子:--
作者:Dongpei Zhang;Wei Yu;Ze Li;Zhenyang Wang;Bin Yin;Xi Liu;Jian Shen;Chaohe Yang;Wenjuan Yan;Xin Jin
通讯作者:Xin Jin
DOI:10.1016/j.ces.2023.118670
发表时间:2023-04-06
期刊:CHEMICAL ENGINEERING SCIENCE
影响因子:4.7
作者:Du,Feng;Wang,Mengyu;Jin,Xin
通讯作者:Jin,Xin
对二氧环己酮低温合成的催化剂设计和反应机理研究
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