负载贵金属催化剂表界面介尺度结构及作用机制研究

Supported noble metal catalysts have played an important role in the conversion of energy and resources. The surface/interfacial structure on mesoscale is the key factor for their catalytic performances. However, there is lack of a scientific definition and an accurate expression, espcially the diffusion-reaction mechanism and coupling on the surface/interface of supported noble metal catalysts on mesoscale. Based on current situation and our research experience, in this project, we will focus on the study of supported noble metal catalysts. The surface/interface on mososcale model is built according to the catalytic nature. The surface/interfacial structures on mesoscale is tuned from theoretical, calculations and experimental viewpoints . We attempt to find the suitable method to describe the work mechanism of the surface/interface of supported noble metals on mesoscale, particularly the diffusion-reaction mechanism and coupling based on density functional theroy, kinetic monte carlo and the tranditional reaction-transport model. Finally, taking one important reaction model, hydrodesulfurization, in petrochemical industries as an example, we will reveal the hydrodesulfurization mechanism on the mesoscale surface/interfacial structures of supported noble metals. Meanwhile, we will establish the relationship between the surface/interfacial mesoscale structure and the catalytic performances. This project is not only of great significance to the surface/interfacial of supported noble metals on mesoscale, but also provides valuable insight into the mesoscale of other catalysts systems.

负载贵金属催化剂在能源与资源转化中发挥着重要的作用，表界面介尺度结构是决定其催化性能的关键因素。然而目前缺乏对负载贵金属催化剂表界面介尺度科学的定义、准确的表达、尤其是其反应与扩散耦合的研究。针对这一现状并基于我们的研究基础，本项目以负载贵金属催化剂为研究对象、根据催化作用本质，建立负载贵金属催化剂表界面介尺度模型；采用理论、计算与实验相结合的方法，对负载贵金属催化剂表界面介尺度结构进行调控；采用密度泛函、动力学蒙特卡洛以及传统的反应传递模型等，探索适合研究负载贵金属催化剂表界面介尺度作用机制的方法，并建立反应与扩散的耦合；以石油化工的重要模型反应（加氢脱硫）为例，揭示负载贵金属催化剂表界面介尺度的加氢脱硫作用机制，并建立介尺度结构与催化性能关系。因此本项目不仅对负载贵金属的研究有重要的意义，也对其他类型的催化剂介尺度有一定的参考价值。

负载贵金属催化剂在能源与资源转化中发挥着重要的作用，表界面介尺度结构是决定其催化性能的关键因素。该项目系统的研究了负载贵金属催化剂表界面介尺度的定义、表达、尤其是其反应与扩散耦合。主要研究内容是负载贵金属催化剂表界面介尺度(1)模型及调控；(2)作用机制的研究方法及在催化反应中的应用；(3)催化反应性能实验初步研究。 在该项目支持下，取得如下重要进展；(1) 定义了负载贵金属催化剂表界面介尺度，也就是说针对具体催化剂，具体反应，关键结构（如粒度、表面）是决定催化性能的核心因素，而这个关键结构也就是介尺度。目前很难直接对介尺度进行模拟，但我们可以通过多面体模型来表达介尺度；(2) 建立负载贵金属催化剂表界面介尺度作用机制的研究方法，即通过纳米催化剂抽象模型化，模型解耦耦合化的创新思路，采用密度泛函计算，微观反应动力学及统计平均多尺度相结合的方法来建立负载贵金属催化剂表界面介尺度与性能关系；(2) 负载贵金属催化剂表界面介尺度作用机制的研究方法成功应用于铂催化糠醛转化、二氧化碳加氢及卤代硝基苯加氢等反应中，采用理论模拟方法获得的最佳催化性能的介尺度和实验很好的吻合； (3) 基于我们对负载贵金属催化剂表界面介尺度系统的理论研究，我们初步对碳负载金属催化剂在电催化进行了系统研究，表明介尺度概念的引入，对于开发新颖高效的催化剂具有重要意义。该项目研究成果在国际知名化工化学期刊（如AIChE.J,Acs.Catal. Adv. Funct.Mat等) 共发表SCI收录论文21篇， 相关专利2篇。项目负责人王建国获得国家自然科学基金国家青年项目支持，题目为《负载纳米金属催化剂的应用基础研究》，培养博士毕业生1名，硕士毕业生2名。

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