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活性炭含磷基团结构调控及其电化学应用基础研究

批准号:
31270621
项目类别:
面上项目
资助金额:
83.0 万元
负责人:
左宋林
依托单位:
学科分类:
林产化学
结题年份:
2016
批准年份:
2012
项目状态:
已结题
项目参与者:
夏海岸、尹寿银、胡志杰、朱芸、季江、张杰

项目摘要

结项摘要

项目成果

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中文摘要
本项目旨在研究活性炭领域的一个新方向:含磷活性炭的电化学性质。这一新方向是在本课题组以往系统的磷酸法活性炭研究基础上,并根据近期研究发现而提出的。经深入科学分析,提出并论证了含磷基团在含磷活性炭中存在的三种基本结构,从而抓住了磷元素影响含磷活性炭电化学性质的基本科学问题;在此基础上,创新提出以热处理含磷活性炭为基础,通过改变热处理温度和气氛与浸渍化学助剂的含磷基团结构调控方法。以此为依据,深入研究含磷活性炭的热处理温度、气氛和浸渍化学助剂种类对含磷基团结构的影响,对比分析掌握含磷基团的结构变化规律以及其它杂元素的影响。通过进一步研究含磷活性炭的电催化还原能力和比电容量,分析掌握含磷基团的结构与活性炭电化学性质之间的关系。从而系统掌握含磷基团的结构调控机制以及影响含磷活性炭电化学性质的内在规律,促进活性炭基础理论的发展,为开发高性能的燃料电池和超级电容器等电极材料提供理论指导和技术支持。
英文摘要
The project aims to study the electrochemical properties of phosphorus containding activated carbons that was here put forward as a new direction in the field of activated carbon in terms of our recent findings stemed from our systematic investigations on phosphoric acid activated carbons.Here,three fundamental structures of phosphorus containing groups existed in activated carbons have been proposed and verified by the combination of previous investigation results and fundamental chemical theories via thorough scientific analysis, and also are verified to be the essential factor to influence the electrochemical properties of phosphorus containing activated carbon.According to the argument, a novel and simple approach to regulate the structure of phosphorus containing groups was put forward,in which phosphorus containing activated carbons are heat treated in high temperatures by changing such conditions as temperature,atmosphere and types of chemicals used for impregnation in activated carbons before heat treatment.On the basis of these ideas, thorough investigations will be carried out to elucidate the effect of the heat treatment temperature and atmospheres and types of impregnated chemicals on the structure of phosphorus containing groups in activated carbons, and then a comparative analyis will be performed to show the structure evolution of phosphorus containing groups during heat treatment and the effect of other minor elements in activated carbons on the structure of phosphorus containing groups. Moreover, the project will further invesigate the performance of electricity catalytic reduction and the electrical capacity of phosphorus containing activated carbon to shed lights on the relationship between the structure of phosphorus containing groups and electrochemical properties of activated carbon. All results obtained in this project will provide an insight into the structure regulation mechanism of phosphorus containing groups in activated carbon and lead to an essential understanding of the electrochemical properties of phosphorus containing activated carbons. Thus, the achievements obtained in the project will contribute to the development of basic theories about the properties of activated carbons, and to provide new theory basis and technology support for exploring the electrode with high performance of fuel cells and super capacitors as well.
本项目针对含磷活性炭的电化学性质,主要研究了活性炭中含磷表面官能团的种类以及演变规律,探讨了不同含磷表面官能团的形成过程以及在惰性气氛与还原气氛条件热处理过程对含磷表面官能团的演变过程与机制;在此基础上,进一步研究了含磷活性炭在双电层电容器中的电化学性质,分析了含磷表面官能团对活性炭双电层储能性能的影响。按照项目任务书的要求,完成了活性炭含磷基团结构及其电化学应用基础的研究工作,并得到以下主要结果。.(1)随着热处理温度的升高,活性炭的含磷官能团的C-O-P结构逐步向C-P-O、C3-P=O、C3-P甚至是单质磷的结构演变。.(2)热处理气氛对含磷基团的结构演变过程具有非常重要的影响。在氮气气氛下,在热处理温度达到800 ºC以上,这种演变才较明显发生,导致形成了相当多的C3-P=O结构,在高温下难以形成C3-P结构。在氢气气氛下,这种演变普遍发生在500 ºC的热处理温度,并导致C3-P结构和单质磷的形成。在氢气气氛下,活性炭的磷元素含量随着热处理温度的升高显著减少,而氮气气氛下则变化不显著。.(3)无论在氮气气氛下还是氢气气氛下,位于类石墨微晶边缘的含磷基团比位于类石墨微晶骨架内的含磷基团更容易受到热处理气氛的影响,并更易转化成C3-P=O结构。.(4)活性炭掺杂的磷可引入赝电容,提高活性炭电极的比电容量。.(5)统计分析结果表明:含磷活性炭的中孔有利于电解质离子向微孔内的扩散,在6 mol·L-1 KOH 电解质溶液中,孔径在1.10-1.61 nm、2.12-2.43 nm及3.94-4.37 nm范围内是电解质离子在活性炭孔隙内部形成双电层的主要场所。. 本项目的研究结果揭示了活性炭中常见的含磷基团的演变过程,为活性炭含磷表面基团的调控提供了方法和理论基础,本项目的研究成果成为活性炭表面调控理论与技术的重要组成部分,并为含磷活性炭的应用奠定了新的依据。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI: 10.3866/pku.whxb201511041
发表时间: 2016
期刊: Acta Physico-Chimica Sinica
影响因子: 10.9
作者: [Wang Yong-Fang, Zuo Song-Lin]
通讯作者: Zuo Song-Lin
DOI: --
发表时间: 2016
期刊: 林产化学与工业
影响因子: --
作者: [陈继锡, 左宋林, 王永芳, 郝婧]
通讯作者: 郝婧
Role of oxidant during phosphoric acid activation of lignocellulosic material
氧化剂在木质纤维素材料磷酸活化过程中的作用
DOI: 10.1016/j.carbon.2013.09.048
发表时间: 2014
期刊: Carbon
影响因子: 10.9
作者: [Zuo, Songlin, Zhu, Yun, Shao, Qingli, Ni, Yonghao]
通讯作者: Ni, Yonghao
DOI: --
发表时间: 2016
期刊: 林业工程学报
影响因子: --
作者: [王宜望, 左宋林, 张文彬]
通讯作者: 张文彬
共 6 条
    基于结构解离与重构的木质炭微观组织结构研究
    • 批准号:
      32371819
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      50.00万元
    • 批准年份:
      2023
    • 负责人:
      左宋林
    • 依托单位:
    选择性氧化生物质炭制备碳量子点及其负载DNA分子的研究
    • 批准号:
      31470600
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      84.0万元
    • 批准年份:
      2014
    • 负责人:
      左宋林
    • 依托单位:
    基于氧化和促进交联作用的空气-磷酸活化机理研究
    • 批准号:
      30972317
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      30.0万元
    • 批准年份:
      2009
    • 负责人:
      左宋林
    • 依托单位:
    磷酸法活性炭孔隙结构和表面化学性质调控机理的研究
    • 批准号:
      30671651
    • 项目类别:
      面上项目
    • 资助金额:
      25.0万元
    • 批准年份:
      2006
    • 负责人:
      左宋林
    • 依托单位:
    国内基金
    海外基金