抗生素污水在MoS2/磷酸盐类复合光催化材料上的提速脱毒与电子增效资源化研究

批准号:
51908269
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
24.0 万元
负责人:
张书渠
依托单位:
学科分类:
E1002.城市污水处理与资源化
结题年份:
2022
批准年份:
2019
项目状态:
已结题
项目参与者:
--
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中文摘要
目前光催化技术处理四环素污水存在光电转换效率低致使矿化时间长,毒性基团脱除无优先性和选择性;光催化材料易被毒性基团和中间产物(如羰基化合物)毒化而失活,致使活性及循环利用率大大降低;矿化产物CO32-无利用排放等问题。针对上述问题,基于前期研究成果,本项目以四环素作为研究对象,围绕高效且稳定MoS2/磷酸盐类复合光催化材料的精准可控构建,抗生素毒性基团的选择性快速脱毒和提速矿化率以提高有价能源获取率等关键点;构建活性位丰富兼具高自由基产率的MoS2/磷酸盐类复合光催化材料,增效电子密度;设计并搭建低位阻原子级别微界面,实现光生载流子在时间和空间上的高效分离,提高光电转换效率并增速电子界面迁移。以量子理论化学计算为指导,调控催化剂高效晶面和毒性基团的电子云结构的完全匹配,提速毒性基团的优先脱除提;改变自由基进攻四环素碳骨架上的位点,规避毒性中间产物的生成,协同促进降解矿化与CO2能源化进程。
英文摘要
At present, there are existing some key problems in the application of photocatalytic technology to treat tetracycline wastewater: long antibiotic mineralization process because of low photoelectric conversion efficiency, non-selectivity of toxic groups; activity and recycling rate greatly reduced because photocatalysts are easily poisoned by toxic groups and intermediates (such as carbonyl compounds); the mineralized products (CO32-) emission with uselessness. In view of the above problems, based on our previous research results, the project uses tetracycline wastewater as the research object, targeting on the controllable construction of the highly efficient and stable MoS2/phosphate composite photocatalyst, the selective detoxification of antibiotic toxic groups and Speed up mineralization rate to increase the rate of access to valuable energy and other key points; constructing MoS2/phosphate composite photocatalyst with rich active sites and high free radical yield, synergism of electron density; designing and building atomic level micro-interface with low resistance to realize efficient separation of photogenerated carriers in time and space, improve photoelectric conversion efficiency and increases electronic interface migration. Guided by quantum theoretical chemical calculations, the detoxification of the toxic group is preferential and accelerated by matching electron cloud structure of the crystal plane in the catalyst and toxic group; the formation of toxic intermediates is avoided by changing the free radicals attack the sites on the carbon skeleton of the antibiotic organic matter, and the mineralization of antibiotic and CO2 energyization process is synergistically promoted.
针对目前光催化技术处理抗生素污水存在光电转换效率低致使矿化时间长,毒性基团脱除无优先性和选择性;光催化材料易被毒性基团和中间产物(如羰基化合物)毒化而失活,致使活性及循环利用率大大降低;矿化产物CO32-无利用排放等问题,本项目以抗生素作为研究对象,围绕高效且稳复合光催化材料的精准可控构建,抗生素毒性基团的选择性快速脱毒和提速矿化率以提高有价能源获取率等关键点;构建活性位丰富兼具高自由基产率的复合光催化材料,增效电子密度;设计并搭建低位阻原子级别微界面,提高光电转换效率并增速电子界面迁移,增效电子行为。以量子理论化学计算为指导,调控催化剂提速毒性基团的优先脱除提,改变自由基进攻抗生素碳骨架上的位点,规避毒性中间产物的生成,协同促进降解矿化与CO2能源化进程。.本项目按照计划顺利进行并完成既定任务,提出了精准可控构建高效且稳定复合光催化材料的指导思路,合成了3种对氟苯尼考污染物具备强吸附性能、高降解去除效率的光催化剂复合材料;以福井函数为指导结合质谱分析揭示了抗生素转化过程中位点优先脱除规律;以ECOSAR分析其中间产物转变的毒性规律,并结合大肠杆菌抑制实验明晰了抗生素转化规律;以数学模型R(H)(%)衡量抗生素污水中的H2回收率,并搞清了抗生素降解速率与H2回收速率的内在联系。上述研究成果在Small、ACS Nano、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials、Journal of Colloid and Interface Science等SCI期刊上发表高水平论文6篇,高被引论文一篇,申请4项中国发明专利,授权1项。荣获2020年度江西省自然科学奖一等奖(排名第3)。项目负责人依托该项目研究成果,晋升副教授;获批国家自然科学基金地区项目1项、江西省青年基金项目1项;培养硕士研究生6人。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Efficient electrochemical dehalogenation of florfenicol without discharging toxic intermediates via direct electron transfer over electrochromic WO3
通过电致变色 WO3 上的直接电子转移,对氟苯尼考进行高效电化学脱卤,而不释放有毒中间体
DOI:10.1016/j.cej.2020.127481
发表时间:2020-10
期刊:Chemical Engineering Journal
影响因子:15.1
作者:Yang Lixia;Chen Zhenglin;Ma Tianzhu;Zhang Shuqu;Dai Weili;Xiao Xiao;Luo Xubiao;Zou Jianping;Tu Xinman;Yang Liming;Luo Shenglian
通讯作者:Luo Shenglian
DOI:doi.org/10.1016/j.cej.2020.127481
发表时间:2021
期刊:Chemical Engineering Journal
影响因子:15.1
作者:Yang Lixia;Chen Zhenglin;Ma Tianzhu;Zhang Shuqu;Dai Weili;Xiao Xiao;Luo Xubiao;Zou Jianping;Tu Xinman;Yang Liming;Luo Shenglian
通讯作者:Luo Shenglian
原子异化ZnIn2S4微表面调变非对称位点及光催化高效性选择性还原CO2研究
- 批准号:52262037
- 项目类别:地区科学基金项目
- 资助金额:33万元
- 批准年份:2022
- 负责人:张书渠
- 依托单位:
国内基金
海外基金
