HZSM-5/NaA双功能复合膜微通道反应器构建及丙酮缩甘油高效合成研究
批准号:
21808034
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
张光才
依托单位:
学科分类:
B0803.反应工程
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
张钦辉、陈爱城、黄颖芬、黄幸、张璐
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中文摘要
微反应器是微化工技术研究的核心,解决微通道内催化剂的可控固载是实现其工业应用的关键。本课题以毛细中空纤维陶瓷管作微通道,采用预先引入NaA和ZSM-5晶种层作为沸石膜生长活性位点的流动成膜法优化微通道内沸石膜的生长过程,获得微通道内单层沸石膜和多层复合膜可控制备的最佳方法;并基于沸石优良的筛分性能和酸碱可调性,进一步通过离子交换改善沸石膜层的酸性,构建一种酸催化-分离双功能HZSM-5/NaA沸石复合膜微通道反应器;借助微通道反应器的传质强化作用和沸石膜的选择性透过功能深入研究反应分离一体化高效合成丙酮缩甘油(C6H12O3),考察其微通道反应动力学、膜层酸催化性能及小分子产物水的选择性原位脱除对反应平衡过程的影响规律。构建一种反应-分离耦合微通道反应器并发展出相应一体化高效合成丙酮缩甘油的新方法。
英文摘要
Controllable immobilization of catalysts in microreactor is the crux for the industrial application of micro-chemical technology. In this project, employed the hollow fiber ceramic (HFC) tube as microchannel, the growth process of zeolite membrane was investigated and optimized by flow method with introduced NaA and ZSM-5 seed layers as the active sites. An excellent and controllable preparation method of single zeolite membrane and multilayer composite membrane in microchannel reactors was achieved; Based on the characteristic sieving and adjustable acid-base performances of zeolites, a bifunctional HZSM-5/NaA composite membrane microchannel reactor with acid catalysis & separation was built by ion exchange; With the aid of mass transfer enhancement in microreactor and zeolite membrane’ selective permeation performances, the efficient synthesis of solketal by acetone and glycerol was then studied in this microreactor with integrated reaction and separation process. The kinetics in microchannel reactor, the acid catalytic performances of zeolite membrane, and the influence law of selective removal of water to the reaction equilibrium process were all investigated. This project devised a bifunctional microchannel reactor which integrated reaction and separation process for efficient synthesis of solketal-a useful route of glycerol which was by-produced in bio-fuels.
微通道内可控封装催化剂并构建高效稳定的催化微反应器是实现微化工技术在现代化工生产中广泛应用的关键。针对毛细管式微通道内通过常规手段难以制备均匀牢固沸石催化涂层的特点,采用连续流动的策略优化微通道内沸石生长过程,制备均匀连续、结合牢固的沸石膜涂层。选取经典的ZSM-5沸石为代表,研究不同流动体系下微通道长径比、晶种涂层、进料流速、合成时间等对制备ZSM-5膜层结构的影响规律,并以此为基础构建具有酸催化功能的HZSM-5膜微通道反应器,用丙酮缩甘油合成反应评价其性能:采用常压流动体系,通过预涂晶种的流动成膜法能制备出均匀连续、结晶良好且具有微孔-介孔的分级孔结构ZSM-5沸石膜,膜厚度可以通过进料流速和合成时间来调控,且毛细管微通道长径比越大,越有利于精确调控。构建的HZSM-5膜微通道反应器表现出与具有分级孔结构的HZSM-5粉末催化剂相近的丙酮缩甘油合成反应性能;采用加压流动体系,制备的ZSM-5膜呈现出均匀连续的颗粒密堆积形貌,具有贯穿微孔-介孔-宏孔的分级孔结构,膜厚度可以通过进料流速和合成时间来精确调控。在优化的反应温度50℃、膜厚度3.0μm、停留时间2.86min、甘油/丙酮进料摩尔比1:8、无外加溶剂条件下,构建的HZSM-5膜微通道反应器表现出优良的丙酮缩甘油合成反应性能,目标产物平均收率可达62.61%且至少连续反应100h未见明显下降。连续流动的合成策略为大长径比的毛细管微通道或其它芯片式封闭微通道器件内组装制备高质量沸石涂层提供了有效解决方法,从而可以实现更多种类的高效沸石及其膜组装微通道反应器的构建。同时,连续流动体系构建的HZSM-5膜毛细管微通道反应器被证明是一种高效稳定的微反应器件,在连续流动缩醛化反应合成丙酮缩甘油及其衍生物等甘油高附加值利用方面具有潜在应用前景。
期刊论文列表
专著列表
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专利列表
Continuous Flow Synthesis of a ZSM-5 Film in Capillary Microchannel for Efficient Production of Solketal
在毛细管微通道中连续流动合成 ZSM-5 薄膜以高效生产 Solketal
DOI:10.1021/acsomega.0c01573
发表时间:2020-08-25
期刊:ACS OMEGA
影响因子:4.1
作者:Huang, Xing;Zhang, Guangcai;Zhang, Qinhui
通讯作者:Zhang, Qinhui
Microfluidic processing of HZSM-5 films in a capillary microreactor for the continuous acetalisation reaction of glycerol with acetone
在毛细管微反应器中对 HZSM-5 薄膜进行微流控处理,用于甘油与丙酮的连续缩醛化反应
DOI:10.1039/c9re00450e
发表时间:2020-03-01
期刊:REACTION CHEMISTRY & ENGINEERING
影响因子:3.9
作者:Zhang, Guangcai;Zhang, Lu;Zhang, Qinhui
通讯作者:Zhang, Qinhui
Preparation of the WO (X) /MCM-41 Solid Acid Catalyst and the Catalytic Performance for Solketal Synthesis.
WOX/MCM-41固体酸催化剂的制备及醇缩酮合成的催化性能
DOI:10.1021/acsomega.0c05671
发表时间:2021-02-09
期刊:ACS omega
影响因子:4.1
作者:Huang Y;Zhang G;Zhang Q
通讯作者:Zhang Q
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