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nFeS介导过硫酸盐体系修复地下水氯代烃污染脱氯机理及其多自由基生成驱动机制

批准号:
42077185
项目类别:
面上项目
资助金额:
57.0 万元
负责人:
蒲生彦
依托单位:
学科分类:
环境水科学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
蒲生彦

项目摘要

结项摘要

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中文摘要
当前地下水有机污染日益凸显,氯代烃类有机物因其高毒性、高富集性、高环境残留的特点,易造成地下水大面积、持久性污染,研发高效的地下水氯代烃污染原位修复技术已刻不容缓。活化过硫酸盐氧化法因其无毒、高效、经济且环境友好等优势在地下水污染原位修复研究中得到了广泛关注。本项目拟融合FeS表面元素Fe(II)和S(-II)可同时作为电子供体的优点,以地下水中典型氯代烃—三氯乙烯为修复对象,通过制备粒径和分散性可控的纳米FeS活化剂,研究nFeS介导下活化过硫酸盐体系降解氯代烃的脱氯过程、中间产物以及反应动力学等,揭示nFeS表面Fe、S元素的价态转化、驱动Fe(II)/Fe(III)循环和氯代烃降解效率之间响应关系,阐明不同水化学条件下的nFeS介导氯代烃有机物的降解路径和不同自由基生成驱动机制,为利用FeS活化过硫酸盐体系高效修复地下水氯代烃有机物污染提供理论指导和技术支撑。
英文摘要
The organic pollution of groundwater is a growing problem recently. Chlorinated hydrocarbon organic compounds are easy to cause long-term contamination of groundwater in a large area because of high toxicity, high enrichment and high environmental residue. Therefore, it is urgent to develop efficient in-situ remediation technology for chlorinated hydrocarbon pollution of groundwater. Activated persulfate oxidation has received extensive attention in the field of in-situ remediation of groundwater pollution due to its advantages of non-toxicity, high efficiency, economy and environmental friendliness. This research proposal is intended to integrate the surface elements Fe(II) and S(-II) of FeS as both electron donors. Trichloroethylene is used as the typical chlorinated hydrocarbon contamination compound in groundwater remediation. The preparation method of nanoscale FeS activator with controllable particle size and dispersion will be investigated. The dechlorination process, intermediate products and reaction kinetics during the groundwater remediation of chlorinated hydrocarbon pollution under nFeS mediated conditions will be studied. The chemical response relationship between the valence transformation, Fe(II)/Fe(III) cycle and the repair efficiency of FeS surface elements Fe and S will be revealed. The dechlorination pathway and mechanism of free radical interaction of nFeS mediated chlorinated hydrocarbon under various of hydrochemical conditions will also be elucidated. In summary, this proposal will provide theoretical support and new technical methods of activated persulfate systems for the effective remediation of chlorinated hydrocarbon organics pollution in groundwater.
当前地下水有机污染日益凸显,氯代烃类有机物因其高毒性、高富集性、高环境残留的特点,易造成地下水大面积、持久性污染,研发高效的地下水氯代烃污染原位修复技术已刻不容缓。活化过硫酸盐氧化法因其无毒、高效、经济且环境友好等优势在地下水污染原位修复研究中得到了广泛关注。本项目以原位修复地下水中多种典型重质非水相(DNAPLs)液体为目标污染物,开发利用了纳米FeS、天然黄铁矿、硫化纳米零价铁、MnFe层状双金属化合物等多种含铁矿物作为电子供体高效活化过硫酸盐(过一硫酸盐或过二硫酸盐),通过高效液相色谱、高分辨液相质谱等分析方法较系统考察多种DNAPLs的降解路径、中间产物及反应动力学等;研究结果表明,不同含铁矿物/过硫酸盐体系均能对DNAPLs实现高效降解;基于Fe存在形式不同,其活化过硫酸盐主要分为自由基路径和非自由基路径;结合多种谱学、电化学等表征技术重点研究了含铁矿物活化PMS/PDS过程中的界面化学行为及其电子转移规律,研究结果表明,nFeS、CMC改性FeS表面Fe2+均参与了反应,S2-参与了Fe3+的还原,使体系中的Fe2+浓度处在较为稳定的水平,而在S-nZVI/过硫酸盐体系中,S2-在反应过程中仍主要参与Fe3+的还原,电子转移机制与nFeS/过硫酸盐一致。通过一维柱实验和二位砂箱模拟实验表明,以含铁矿物/过硫酸盐体系作为可渗透反应墙或原位反应带的形式,均能实现地下水中有机污染物的高效降解。项目成果能够为过硫酸盐地下水有机污染原位化学修复技术的发展提供理论基础和科学依据。
饱和裂隙介质中DNAPLs多相渗流—多组分运移—化学反应耦合机制
  • 批准号:
    U22A20591
  • 项目类别:
    联合基金项目
  • 资助金额:
    256.00万元
  • 批准年份:
    2022
  • 负责人:
    蒲生彦
  • 依托单位:
地质灾害防治与地质环境保护主题科普活动
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    --
  • 资助金额:
    15万元
  • 批准年份:
    2020
  • 负责人:
    蒲生彦
  • 依托单位:
纳米Fe-C内电解与氢自养反硝化耦合体系修复地下水硝酸盐污染研究
  • 批准号:
    41772264
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    63.0万元
  • 批准年份:
    2017
  • 负责人:
    蒲生彦
  • 依托单位:
DNA水凝胶去除水中低浓度重金属离子的吸附行为与机理研究
  • 批准号:
    51408074
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    25.0万元
  • 批准年份:
    2014
  • 负责人:
    蒲生彦
  • 依托单位:
国内基金
海外基金