颗粒态锑酸盐吸附剂的制备及其对中低放废液中痕量Sr-90吸附行为研究
批准号:
22076096
项目类别:
面上项目
资助金额:
63.0 万元
负责人:
尉继英
依托单位:
学科分类:
放射化学与辐射化学
结题年份:
2024
批准年份:
2020
项目状态:
已结题
项目参与者:
尉继英
中文摘要
核事故及核设施退役产生大量的中低放废液,其中90Sr寿命长且环境危害性强,目前以无机吸附剂高效去除锶是放射性废液处理领域的国际前沿问题。Sr化学性质与Ca、Mg相近,中低放废液中浓度较高Ca、Mg离子的竞争是痕量90Sr吸附去除面临的难题。本课题旨在研制工程适用性强的除锶吸附剂,提高其对90Sr的选择性及吸附容量。拟采用中孔碳层改性的颗粒态大孔硅胶为载体,利用表面生长方法负载金属锑酸盐MSb,构筑颗粒态吸附剂MSb/C/SiO2,使其同时具有羟基、羧基和锑酸盐几种吸附活性位点。采用90Sr示踪实验方法研究碱土金属离子在不同活性位点上的分布与竞争吸附机理,探索提高痕量90Sr选择性及吸附容量的途径,探明吸附剂适用的Ca、Mg浓度范围。本研究期望突破Sr与Ca、Mg离子的分离性能瓶颈,打通颗粒态吸附剂放大制备技术路线,获得具有自主知识产权的90Sr选择性吸附剂,提升我国中低放废液处理技术水平。
英文摘要
Nuclear accidents and the decommissioning of nuclear facilities have produced a large amount of low- and medium-level radioactive waste liquids, of which 90Sr has a long life and strong environmental hazards. At present, the efficient removal of strontium with inorganic adsorbents is an international frontier issue in the field of radioactive waste liquid treatment. .The chemical properties of Sr are similar to those of Ca and Mg. The competition of Ca and Mg ions with higher concentration in the low- and middle-level radioactive waste liquid is the difficulty faced by the adsorption and removal of trace 90Sr. .This subject aims to develop a strontium-removing adsorbent with strong engineering applicability and improve its selectivity and adsorption capacity for 90Sr. It is planned to use the mesoporous carbon layer modified granular macroporous silica gel as the carrier, and use the surface growth method to load the metal antimonate MSb to construct the granular adsorbent MSb / C / SiO2, which has adsorption active sites of hydroxyl, carboxyl and antimonate simultaneously..The 90Sr tracer experimental method was used to study the distribution of alkaline earth metal ions on different active sites and the competitive adsorption mechanism, to explore ways to increase the trace 90Sr selectivity and adsorption capacity, and to explore the range of Ca and Mg concentrations suitable for the adsorbent. .This study is expected to break through the separation performance bottleneck of Sr, Ca, and Mg ions, open up the technical route for the scale-up preparation of granular adsorbents, obtain 90Sr selective adsorbents with independent intellectual property rights, and improve the technical level of low and medium-level radioactive waste liquid treatment in China.
裂变核素90Sr和137Ba是放射性废液中的重要活度来源,由于常量Ca2+和Mg2+的干扰,90Sr的去除难度很大,目前国际上仅有1款商业化的锶吸附剂,是芬兰研制并生产的应用于中性及弱碱性废液的钛酸钠型锶吸附剂Sr-Treat,该吸附剂应用于福岛事故废液处理的ALPS系统。针对乏燃料后处理以及核设施退役产生酸性废液,国内外目前都缺乏有效的Sr吸附材料。.本课题从核工业放射性废液处理实际问题出发,重点围绕五个问题展开研究:1)耐酸型锶吸附剂体系,2)吸附材料的成型化及工业放大制备;3)颗粒态吸附剂应用过程的完整性要求;4) 放射性废液中90Sr和137Ba的同时去除;5)浓度相差>109倍的Ca2+/Mg2+对痕量90Sr2+/137Ba2+的吸附竞争作用及其应对方案。以上问题的研究对推动吸附剂走出实验室实现产业化以及提高工程适用性具有重要的意义。通过研究,获得以下核心关键材料及工艺路线:.1.研制成功适用于pH=1.2~12范围的三种MSb(M=Si,Sn和Mn)吸附剂体系,对四种碱土金属离子具有良好的吸附作用,其中具有烧绿石结构的SiSb体系易于吸附Sr2+/Ba2+,而金红石结构的SnSb和MnSb体系易于吸附Mg2+; Ca2+的行为介于Sr2+/Ba2+和Mg2+易之间,在三种MSb上都有一定的吸附作用。.2.获得了颗粒态锑酸盐吸附材料的成型化及工业放大制备技术路线,完成了材料的工业级中试生产,获得的颗粒态MSb/SiO2(Al2O3)吸附材料满足核能行业固定床反应器的应用要求,并在应用过程中具有良好的结构完整性。.3.采用GO分散,PDA表面聚合,蔗糖和ATMPA的表面分散与热解方法,在SiO2上引入不同的官能团,制备了多种改性硅胶载体及MSb/modified-SiO2复合吸附材料,研究了各体系材料对四种碱土金属了的吸附性能及竞争性,实现了放射性废液中90Sr和137Ba的同时去除。.4.放射性废液中常量Ca2+的对痕量的Sr2+/Ba2+的吸附抑制作用依然是个世界难题,本课题未能找到采用单一某种MSb体系吸附剂实现Sr2+/Ca2+的有效分离,杯芳烃或COF类型吸附材料或许能通过对孔道的精确调控来抑制Ca2+的影响,但实现工业化制备的难度很大;基于此,提出了两级吸附的思路,通过预处理吸附Ca2+,保障第二级上对90Sr和137Ba的吸附性能。
同步辐射技术研究附银分子筛吸附剂对放射性含碘气体的吸附性能
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批准号:U1332101
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项目类别:联合基金项目
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资助金额:70.0万元
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批准年份:2013
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负责人:尉继英
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依托单位:
多层分子筛吸附消除汽车冷启动尾气碳氢污染物
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批准号:21077064
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项目类别:面上项目
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资助金额:15.0万元
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批准年份:2010
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负责人:尉继英
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依托单位:
γ-射线辐照强化亚硫酸铵液相氧化实验研究
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批准号:20777046
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项目类别:面上项目
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资助金额:26.0万元
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批准年份:2007
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负责人:尉继英
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依托单位:
国内基金
海外基金