吸附-萃取联用对复杂溶液中低浓度金、钯、铂高效富集与精细分离

批准号：

U20A20268

项目类别：

联合基金项目

资助金额：

260.0 万元

负责人：

唐课文

依托单位：

湖南理工学院

学科分类：

矿物工程与物质分离

结题年份：

2024

批准年份：

2020

项目状态：

已结题

项目参与者：

唐课文

关键词：

高效绿色分离离子吸附稀有复杂浸出液萃取

项目摘要

结项摘要

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中文摘要

有色金属产业是湖南省三大支柱产业之一。从组成复杂的有色金属矿物中，回收和分离低浓度贵金属资源，对湖南省有色金属产业可持续发展具有重大意义。本项目基于地方有色产业重大技术需求，提出了一种吸附-萃取联用新技术，用于贵金属(金、钯、铂)高效富集与精细分离。以聚乙烯亚胺(PEI)为基本骨架，通过交联和功能修饰，结合性能考察和构效关系研究，获得高效吸附剂，用于复杂溶液体系中低浓度金、钯、铂等贵金属高效高选择性吸附，解决其富集难题。合成新型硫代杯芳烃衍生物及胺类萃取剂，采用分步分馏萃取法对富集后的贵金属混合溶液精细分离；基于萃取热力学参数以及物料衡算等，建立分馏萃取数学模型，以纯度、产率和产量为主要指标，构建多目标优化方法，对复杂过程模拟和优化，获得最佳工艺参数，解决复杂分馏萃取过程优化难题。通过本项目研究将为湖南省有色金属矿物中稀贵金属绿色高效提取提纯提供理论依据和技术参考。

英文摘要

The nonferrous metal industry is one of the three pillar industries in Hunan Province. The recovery and separation of extremely low concentrations of precious metal resources from complex composition of nonferrous minerals are of great significance to the sustainable development of the non-ferrous metal industry in Hunan Province. Based on the major technical requirements of the local industry, this project proposes a new technique for efficient enrichment and fine separation of precious metals (gold, palladium, platinum) by adsorption-extraction. Combined with performance investigation and structure-activity relationship study, an effective adsorbent will be obtained through crosslinking and functional modification using polyethylenimine (PEI) as the basic framework. The adsorbent will be applied to efficient and selective enrichment of gold, palladium, and platinum with low concentrations from complex solution systems to solve the enrichment problem. Thiocalixarenes derivatives and amines are synthesized as novel extractants, and the fine separation of the enriched precious metals in mixed solution are implemented by the methods of stepwise fractional extraction. Based on extraction thermodynamic parameters and mass balance, etc, stepwise fractional extraction model will be established. With the purity, yield and output as the main targets, multi-objective optimization method will be built to model and optimize the complicated process for obtaining the optimal process parameters and solving problems in optimization of the complicated stepwise fractional extraction process. This project will provide theoretical basis and technical reference for the green and efficient extraction and purification of rare and precious metals from nonferrous metals in Hunan province.

本项目针对有色金属冶炼过程产生的浓度极低且组成复杂的稀贵金属溶液，提出吸附-萃取联用技术，对其中的金、钯、铂等贵金属的高效富集和精细分离开展研究。1）突破了传统金钯铂吸附剂的性能瓶颈。设计和制备了25种新型高效PEI基吸附材料，为复杂溶液中低浓度金钯铂的高效富集提供了新技术。基于伯、仲、叔胺易于质子化、良好的配位螯合能力和还原性，选择PEI为吸附剂骨架；设计了具有配位和还原性的含N、O、S功能化原子交联剂，对PEI进行交联，制备了具有强静电引力且富含配位和还原性官能团的吸附剂，对金钯铂表现出大吸附量、高选择性和优异的重复利用性能。CS2@PEI对Au(III) 的最大吸附量达5999mg/g，CS2@PEI对Pd(II) 的最大吸附量为1087mg/g，DLA@PEI对Pt(IV) 的最大吸附量为1706mg/g，分别是活性炭的30、36和44倍。2）揭示了吸附剂对贵金属的吸附机理和构效关系，为新型贵金属吸附分离材料的制备提供理论参考。对金、钯、铂的吸附机理包括静电引力、配位和氧化还原。吸附剂中所含的仲胺、叔胺为贵金属的吸附提供了静电、配位螯合和还原作用。吸附剂中引入羰基和羟基O通过配位可强化金的吸附；引入硫醚主要是强化钯的吸附，并同时也可增加金铂的吸附。3）基于软硬酸碱理论，设计和制备了29种含N/O/S等新型萃取剂，揭示了萃取机理并总结了构效关系。硫功能化萃取剂对金和钯具有良好的萃取性能，对铂和其他金属离子几乎不萃取，对金萃取机理为离子缔合或配位取代，对钯为配位取代。氧功能化萃取剂对金具有高选择性，萃取机理为离子缔合。两种类型萃取剂均具有优异的循环使用性能。将项目成果应用在冶矿尾液中钯和铂的回收，效果良好。项目成果可拓展至各种二次资源中贵金属的回收。在此项目的资助下，项目负责人以通讯作者在Journal of Hazardous Materials、Separation and Purification Technology、Chemical Engineering Journal、AIChE Journal、Process Safety and Environmental Protection等化工领域知名期刊发表SCI论文14篇；申请中国发明专利10项，其中2项已授权；申请国际发明专利1件；培养硕士研究生7名、在读研究生4名。