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光响应离子液体的溶剂化及其相转移研究
结题报告
批准号:
21673068
项目类别:
面上项目
资助金额:
65.0 万元
负责人:
王键吉
依托单位:
学科分类:
B0303.化学热力学
结题年份:
2020
批准年份:
2016
项目状态:
已结题
项目参与者:
赵扬、崔国凯、姚文惠、仇记宽、万强、李瑞鹏、李双玉、孙楠楠
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中文摘要
分子、离子、纳米粒子和超分子自组装体在不互溶两相间的相转移在催化、反应、分离、材料制备和药物输送等领域发挥着重要的作用,但是目前尚未见利用光照调控离子液体相转移的研究报道。本项目拟根据离子液体的可设计性及其结构-性质关系,设计在离子液体的阳离子或阴离子上植入对光响应的偶氮苯、二芳基乙烯、或螺吡喃等结构单元来制备光响应离子液体。在此基础上,利用热力学、谱学、量子化学计算等方法,系统研究阳离子的结构、烷基链的长度、官能团的特性、阴离子的类型对这些离子液体与水等分子溶剂的相互作用、离子液体在分子溶剂中的自组装、离子液体溶液的物理化学性质的影响规律和微观机制,分析光照对离子液体在分子溶剂中的溶剂化、自组装结构以及离子液体在两相间可逆相转移的调控规律,探索离子液体在光的驱动下发生可逆相转移的分子本质,为新型光响应离子液体的理性设计和这些离子液体相转移的有效调控提供重要的科学信息。
英文摘要
Phase transfer of molecules, ions, nanoparticles and supramolecular assemblies between two immiscible phases is highly desirable for many innovative applications, such as phase transfer catalysis, reaction, separation, material preparation and drug delivery. However, no study on phase transfer of ionic liquids triggered by light has been reported up to now. In this project, we plan to design and synthesize light-responsive ionic liquids with light-responsive structural units such as azobenzene, diarylethene, or spiropyrane groups in their cations or anions based on the designability and structure – property relationship of ionic liquids. By using the methodologies of thermodynamic, spectroscopic and quantum chemistry calculations, we are attempted to systematically investigate the effect of the cationic structure, alkyl chain length, functional group property and anionic type of the ionic liquids on the interactions between light-responsive ionic liquids and molecular solvents, self assemblies of these ionic liquids in molecular solvents and physicochemical properties of ionic liquids mixtures with molecular solvents as well as the microscopic mechanism. The regulation role of light irradiation on the solvation of ionic liquids in molecular solvents, self assembly structures and the reversible phase transfer of ionic liquids between two phases will be studied. The molecular nature of phase transfer of the ionic liquids is going to be explored. These results are expected to provide important scientific information on the rational design of new light responsive ionic liquids and the effective regulation and control of their phase transfer between two immiscible phases.
分子、离子、纳米粒子、超分子自组装体等在不互溶液-液两相之间的相转移在相转移催化、化学反应、产物分离、材料制备和药物输送等领域发挥着重要的作用,但目前尚未见利用光调控离子液体相转移的研究报道。本项目设计、合成了46种含有偶氮苯基团或肉桂酸酯基团的光响应离子液体,系统研究了阳离子的结构、烷基链的长度、官能团的特性、阴离子的类型等对这些离子液体在水等分子溶剂中的光致异构化性质、电导率、分子簇集、离子液体溶液的物理化学性质的影响规律,分析了紫外/可见光照对离子液体在分子溶剂中的溶剂化、自组装结构以及离子液体在不相溶两相间可逆相转移的调控规律,探讨了离子液体在紫外/可见光的驱动下发生可逆相转移的分子机理。在此基础上,发展了光响应离子液体参与构筑的Pickering乳液,揭示了紫外/可见光对这些体系的微结构、相行为的高效可逆调控规律和机制。研究结果表明,这些离子化合物均具有良好的热稳定性(热分解温度>220 oC),其熔点多数低于100 oC,属于离子液体的范畴,并具有优良的低温特性(如玻璃转化温度可低达-93 oC)。在紫外光照下,离子液体的反式异构体转变为顺式异构体,在优化的离子液体结构和溶剂性质条件下平衡转化率可以达到77.3-90.5%。紫外/可见光的交替照射能够可逆调控离子液体在分子溶剂中的电导率(如可在约4倍的范围内调控)和自组装体的尺寸(60至125 nm),并能够有效调控含偶氮苯离子液体在有机相-水相之间的可逆相转移。此外,偶氮苯离子液体还可以与水和正辛烷构成Pickering乳液,在紫外光和可见光的交替照射下,实现了乳液微结构和相行为(乳化、破乳)的可逆调控。上述可逆调控主要归结为离子液体上光响应基团的顺反异构化引起的离子液体疏水性的变化、光响应基团的微环境、反离子的结构以及它们与分子溶剂的相互作用。这些结果对光响应离子液体的设计、离子液体相转移催化体系的开发、反应体系中催化剂的回收和循环利用等具有重要的科学意义
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Choline Derivative Ionic Liquids-based Aqueous Two-phase Systems: Phase Diagrams and Partition of Purine Alkaloids
基于胆碱衍生物离子液体的水两相系统:嘌呤生物碱的相图和分配
DOI:10.1016/j.jct.2017.10.017
发表时间:2018
期刊:Journal of Chemical Thermodynamics
影响因子:2.6
作者:Ren Jiao;Li Zhiyong;Liu Jing;Pei Yuanchao;Wang Huiyong;Wang Jianji
通讯作者:Wang Jianji
Visible Light-Controlled Inversion of Pickering Emulsions Stabilized by Functional Silica Microspheres
功能性二氧化硅微球稳定的皮克林乳液的可见光控制反转
DOI:10.1021/acs.langmuir.7b03822
发表时间:2018-02-27
期刊:LANGMUIR
影响因子:3.9
作者:Chen, Yongkui;Li, Zhiyong;Wang, Jianji
通讯作者:Wang, Jianji
DOI:10.7536/pc190731
发表时间:2019-11
期刊:Progress in Chemistry
影响因子:1.3
作者:Li Zhiyong;Feng Ying;Wang Huiyong;Yuan Xiaoqing;Zhao Yuling;Wang Jianji
通讯作者:Wang Jianji
Photo-Triggered Reversible Phase Transfer of Azobenzene-Based Ionic Liquid Surfactants between Oil and Water
光引发偶氮苯基离子液体表面活性剂在油和水之间的可逆相转移
DOI:10.3390/ijms20071685
发表时间:2019
期刊:International Journal of Molecular Sciences
影响因子:5.6
作者:Li Zhiyong;Feng Ying;Yuan Xiaoqing;Wang Huiyong;Zhao Yuling;Wang Jianji
通讯作者:Wang Jianji
Hydrogen bonding mediated ion pairs of some aprotic ionic liquids and their structural transition in aqueous solution
氢键介导的一些非质子离子液体的离子对及其在水溶液中的结构转变
DOI:10.1007/s11426-016-0389-4
发表时间:2017-03
期刊:Science China Chemistry
影响因子:--
作者:Wang Huiyong;Liu Miao;Zhao Yuling;Xuan Xiaopeng;Zhao Yang;Wang Jianji
通讯作者:Wang Jianji
超浓离子液体水溶液的微观结构及相互作用研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    54万元
  • 批准年份:
    2022
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
pH响应离子液体的溶液化学研究
  • 批准号:
    21273062
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    86.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
离子液体双水相的微观结构与萃取分离性能研究
  • 批准号:
    20873036
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    35.0万元
  • 批准年份:
    2008
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
室温离子液体在溶液中的簇集行为研究
  • 批准号:
    20573034
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    28.0万元
  • 批准年份:
    2005
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
室温离子液体中溶质---溶剂相互作用规律研究
  • 批准号:
    20273019
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    25.0万元
  • 批准年份:
    2002
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
锂电池电解质溶液中离子溶剂化的热力学和谱学研究
  • 批准号:
    29973009
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    12.0万元
  • 批准年份:
    1999
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
水溶液中电解质-糖相互作用规律的热力学研究
  • 批准号:
    29573102
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    8.0万元
  • 批准年份:
    1995
  • 负责人:
    王键吉
  • 依托单位:
国内基金
海外基金