新型手性双金属催化剂的设计及其在不对称Staudinger[2+2]环加成反应中的应用
批准号：
20902114
项目类别：
青年科学基金项目
资助金额：
19.0 万元
负责人：
周辉
依托单位：
学科分类：
不对称合成
结题年份：
2012
批准年份：
2009
项目状态：
已结题
项目参与者：
李勤耕、田睿、王涛、全继平、罗绪、沈毅、肖斌
项目摘要
结项摘要
项目成果
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中文摘要
许多β-内酰胺结构化合物具有优良抗菌活性或潜在的生物活性，同时作为关键中间体也广泛应用于有机合成中，亚胺与烯酮间的环加成反应即Staudinger[2+2]环加成反应是制备β-内酰胺结构化合物的直接而有效的途径。基于双中心催化的概念，根据分子设计、分子识别等概念，申请者拟设计和合成多系列含N、O的多齿配体，并与不同金属试剂络合，构建新型双金属催化剂，用于催化醛、酮亚胺与烯酮间的不对称Staudinger反应。研究不同的亚胺、烯酮、催化剂及其他反应条件对不对称Staudinger[2+2]环加成反应的影响。进而研究反应的催化循环机理和过渡态，寻找手性识别和控制产物立体选择性的规律，从而实现高产率、高对映选择性地合成β-内酰胺类化合物，同时发展新型手性双金属催化体系。
英文摘要
双中心催化体系由于其含有两个催化中心相互协调，从而发生高效催化作用，是目前不对称催化研究中的一个重要研究方向。为发展新型高效的双中心催化体系，我们设计合成了一系列多齿配体并与金属盐在一定条件下络合，形成了一系列的金属络合物，最终发展了一种新型具有双活化特点的双中心催化体系，并将其用于醛的不对称氢膦酰化反应，获得了不错的结果。如此同时，我们亦通过对Staudinger[2+2]环加成反应的研究，合成了抗癌药物多西他赛的手性β-内酰胺型侧链，发展了多西他赛的新型半合成方法。
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DOI：
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发表时间：
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期刊：
科技导报
影响因子：
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作者：
[徐少杰, 袁建勇, 周辉, 甘勇军, 李勤耕]
通讯作者：
李勤耕
A Mild and Convenient Semi-Synthesis of Docetaxel from 10-Deacetyl Baccatin III
10-脱乙酰基浆果赤霉素 III 温和便捷的半合成多西紫杉醇
10-脱乙酰基浆果赤霉素 III 温和便捷的半合成多西紫杉醇
DOI：
10.2174/157017810791824892
发表时间：
2010-08
期刊：
Letters in Organic Chemistry
影响因子：
0.8
作者：
[周辉, 陈大海, 高宏伟, 李勤耕]
通讯作者：
李勤耕
新型手性双金属络合物催化的不对称Kinugasa反应研究
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批准号：21672031
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项目类别：面上项目
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资助金额：65.0万元
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批准年份：2016
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负责人：周辉
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依托单位：
国内基金
海外基金