Manganese terpyridine artificial metalloenzymes for benzylic oxygenation and olefin epoxidation.
Manganese terpyridine artificial metalloenzymes for benzylic oxygenation and olefin epoxidation.
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DOI：
10.1016/j.tet.2014.03.008
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发表时间：
2014-07-08
期刊：
影响因子：
2.1
通讯作者：
Lewis, Jared C.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhang, Chen;Srivastava, Poonam;Ellis-Guardiola, Ken;Lewis, Jared C.
新型非定向烃功能化催化剂在有机合成中具有很大的应用潜力。我们假设，在蛋白质支架中加入一个锰-三联吡啶辅助因子将导致人工金属酶(ARMS)，其中锰辅助因子的选择性可以由蛋白质支架控制。我们设计并合成了一种马来酰亚胺取代的三联吡啶辅因子，证明该辅因子可以被两种不同的支架蛋白结合以产生所需的臂。探索了其中一个臂的结构和反应活性，并保持了锰-三联吡啶催化剂的广泛的氧化能力，为优化选择性烃功能化的臂提供了一个可靠的平台。
New catalysts for non-directed hydrocarbon functionalization have great potential in organic synthesis. We hypothesized that incorporating a Mn-terpyridine cofactor into a protein scaffold would lead to artificial metalloenzymes (ArMs) in which the selectivity of the Mn cofactor could be controlled by the protein scaffold. We designed and synthesized a maleimide-substituted Mn-terpyridine cofactor and demonstrated that this cofactor could be incorporated into two different scaffold proteins to generate the desired ArMs. The structure and reactivity of one of these ArMs was explored, and the broad oxygenation capability of the Mn-terpyridine catalyst was maintained, providing a robust platform for optimization of ArMs for selective hydrocarbon functionalization.
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作者：
Chen, Mark S.;White, M. Christina
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