Mass-dependent and mass-independent fractionation of mercury isotopes in precipitation from Guiyang, SW China
Mass-dependent and mass-independent fractionation of mercury isotopes in precipitation from Guiyang, SW China
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中国贵阳降水中汞同位素的质量相关和质量无关分馏
DOI：
10.1016/j.crte.2015.02.006
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发表时间：
2015-11
影响因子：
1.4
通讯作者：
Wang FengYang
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Cai HongMing;Huang Qiang;Wang ShuXiao;Wang FengYang
汞（Hg）的同位素组成越来越多地用于限制这种金属在大气中的来源和途径。中国是世界上汞生产、消费和排放量最大的国家，但汞同位素比值在中国湿沉降中的研究报道很少。在这项研究中，我们首次在北美以外的地区检测了2012年9月至2013年8月在贵阳（中国西南部）收集的15个降水样本中奇（奇-MIF，Δ 199 Hg）和偶（偶-MIF，Δ 200 Hg）汞同位素的质量相关分馏（MDF，表示为δ 202 Hg）和质量无关分馏。所有样品的δ 202 Hg均呈显著负相关（-0.44 ‰ ~ 4.27 ‰），Δ 199 Hg均呈显著正相关（+0.19 ‰ ~+1.16‰），Δ 200 Hg均呈轻微正相关（-0.01‰ ~+0.20‰）。降水中汞的潜在来源进行了鉴定耦合的汞同位素与一个后向轨迹模型的双金属和MIF。结果表明，燃煤电厂和水泥厂的本地排放以及西部的远距离运输是两个主要的贡献源，而南风事件对汞的贡献在年度上是非常有限的。贵阳降水中Δ 200 Hg值相对较低，可能反映了局地源的稀释效应和/或对流层顶均匀MIF的贡献不显著。我们的研究表明，有用的同位素分馏，特别是MIF追踪来源和途径的汞在大气中。
The isotopic composition of mercury (Hg) is increasingly used to constrain the sources and pathways of this metal in the atmosphere. Though China has the highest Hg production, consumption and emission in the world, Hg isotope ratios are rarely reported for Chinese wet deposition. In this study, we examined, for the first time outside North America, both mass-dependent fractionation (MDF, expressed asδ202Hg) and mass-independent fractionation of odd (odd-MIF,Δ199Hg) and even (even-MIF,Δ200Hg) Hg isotopes in 15 precipitation samples collected from September 2012 to August 2013 in Guiyang (SW China). All samples displayed significant negativeδ202Hg (–0.44 ∼ –4.27‰), positiveΔ199Hg (+0.19 to +1.16‰) and slightly positiveΔ200Hg (–0.01‰ to +0.20‰). Potential sources of Hg in precipitation were identified by coupling both MDF and MIF of Hg isotopes with a back-trajectory model. The results showed that local emission from coal-fired power plants and cement plants and western long-range transportation are two main contributing sources, while the contribution of Hg from south wind events would be very limited on an annual basis. The relatively lowerΔ200Hg values in Guiyang precipitation may indicate a dilution effect by local sources and/or insignificant even-MIF in the tropopause contribution of this subtropical region. Our study demonstrates the usefulness of isotope fractionation, especially MIF for tracing sources and pathways of Hg in the atmosphere.
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