Tunable electron transfer rate in a CdSe/ZnS-based complex with different anthraquinone chloride substitutes
Tunable electron transfer rate in a CdSe/ZnS-based complex with different anthraquinone chloride substitutes
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具有不同氯化蒽醌替代品的 CdSe/ZnS 基复合物中可调节的电子转移速率
DOI：
10.1038/s41598-019-44325-w
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发表时间：
2019-05
影响因子：
4.6
通讯作者：
Sun Mengtao
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhao Huifang;Sun Chaofan;Yin Hang;Li Yuanzuo;Gao Jianbo;Shi Ying;Sun Mengtao
利用飞秒瞬态吸收光谱研究了以CdSe/ZnS核/壳结构量子点（QDs）为施主，蒽醌（AQ）分子为受主的模型施主-受主体系中的超快电子转移动力学. ET速率可以通过减少AQ分子中氯取代基的数量来增强，因为这增加了驱动力，这是CdSe/ZnS的导带能量与AQ衍生物的最低上分子轨道电势之间的能级偏移，如通过循环伏安法测量所证实的。然而，量子点与AQ衍生物之间的电子耦合，以及用密度泛函理论计算的AQ分子与溶剂的重组能之和，并不是导致三种体系中ET速率变化的主要原因。我们的研究结果为选择受体分子提供了新的见解，并将有助于调整先进的基于量子点的应用程序的ET过程。
We use femtosecond transient absorption spectroscopy to study ultrafast electron transfer (ET) dynamics in a model donor and acceptor system using CdSe/ZnS core/shell structure quantum dots (QDs) as donors and anthraquinone (AQ) molecules as acceptors. The ET rate can be enhanced by decreasing the number of chlorine substituents in the AQ molecules because that increases the driving force, which is the energy level offset between the conduction band energy of CdSe/ZnS and the lowest upper molecular orbital potential of AQ derivatives, as confirmed by cyclic voltammetry measurements. However, the electronic coupling between the QDs and AQ derivatives, and the sum of reorganization energy of AQ molecules and solvent calculated by density functional theory are not the main reasons for the change in ET rate in three systems. Our findings provide new insights into selecting an acceptor molecule and will be useful in tuning ET processes for advanced QD-based applications.
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