Molekulare Simulation der Wechselwirkung von Diffusion und Reaktion in porösen Medien

Obwohl diffusion /Reaktionsphänomene von <e:1> berragender Bedeutung f<e:1> r - die catalalyse在porösen Trägern的研究中，提出了一种新的研究方法，用于研究分子领域的问题。比舍尔最好的，在Wesentlichen zwei getrennte Arbeitsrichtungen， nämlich einterseits量子力学Berechnungen von Reaktionspfaden am aktiven Zentrum和underseits分子力学模拟(underseits molecular mechanische simulation von Diffusionsvorgängen。[2][1][1][2][1][2]。在此基础上，我们提出了一种新的研究方法，即利用DFT- und ab-initio- rechungen (MD)，利用动力学蒙特卡罗模拟（kMC），利用mesoskopischen模拟和Reaktorberechnungen。In der ersten Förderperiode wurde ein wesentlicher Fortschritt In der quantenchemischen Berechnung der reaktionspies des n20 - abbaus、NO-Beteiligung和Fe-ZSM-5 erzielt中的单核fe - zentrn。在Fe-ZSM-5的动力学模型和动力学模型的验证中，研究了反应机制的动力学机制。Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht bzw。在我身后，我是德鲁克。in Rahmen dieser Projekte wurde ein sehr zuverlässiges Verfahren zur Berechnung von Übergangszuständen in chemischenreaktionen entwickelt, das bereits in mehreen kommerziellen Programmen eingesetzt wrd （QChem 3.0, Chemshell， VASP）。[1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [1] [2] [1]Eine Veröffentlichung dazu ist in Vorbereitung。“反应性蒙特卡罗方法”与“构型偏置蒙特卡罗方法”[j]。在沸石沸石的作用下。Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht。

Obwohl Diffusions/Reaktionsphänomene von überragender Bedeutung für die Katalyse in porösen Trägern sind, gibt es nur wenige Arbeiten die sich mit diesem Problem auf molekularem Niveau umfassend beschäftigen. Bisher bestehen im Wesentlichen zwei getrennte Arbeitsrichtungen, nämlich einerseits quantenmechanische Berechnungen von Reaktionspfaden am aktiven Zentrum und andererseits molekülmechanische Simulationen von Diffusionsvorgängen. Der vorliegende Antrag zielt darauf ab, diese Gebiete zusammenzuführen. Es soll die Wechselwirkung zwischen der Diffusion von Reaktanten und Produkten und chemischen Reaktionen untersucht werden, wobei konsequent Daten aus molekularen Simulationen verwendet werden, beginnend mit DFT- und ab-initio-Rechnungen über Moleküldynamik (MD), kinetischen Monte Carlo-Simulationen (kMC) bis hin zu mesoskopischen Simulationen und Reaktorberechnungen. In der ersten Förderperiode wurde ein wesentlicher Fortschritt in der quantenchemischen Berechnung der Reaktionspfade des N2O-Abbaus mit NO-Beteiligung an mononuklearean Fe-Zentren in Fe-ZSM-5 erzielt. Außerdem wurde ein Reaktionsmechanismus des N2O-Abbaus auf dinuklearen Eisenzentren in Fe-ZSM-5 aufgestellt und mit Hilfe von mikrokinetischer Modellierung validiert. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht bzw. befinden sich im Druck. Im Rahmen dieser Projekte wurde ein sehr zuverlässiges Verfahren zur Berechnung von Übergangszuständen in chemischen Reaktionen entwickelt, das bereits in mehreren kommerziellen Programmen eingesetzt wird (QChem 3.0, Chemshell, VASP). Außerdem wurden Wechselwirkungspotentiale für N2O und O2 zur Verwendung in klassischen Simulationen optimiert. Eine Veröffentlichung dazu ist in Vorbereitung. Zur effizienten Berechnung von Reaktionsgleichgewichten in Poren wurde die „Reactive Monte Carlo Methode mit der „Configurational-bias Monte Carlo Methode kombiniert. Als Anwendungsbeispiel wurde die Propen Metathese in Zeolithen untersucht. Die Ergebnisse dazu sind bereits veröffentlicht.