Ab initio-Beschreibung der Reaktionskinetik an Realstrukturen der heterogenen Katalyse

在DEM beantragten Projekt Soll eine Theorie der Kinetik der Hetergenen Katalyse entwickelt，DEM beangten Projekt Projekt Soll eine Torie der Kinetik der Hetergenen Katalyse entwickelt，DEM Beangen Bung Mit Reartiistischen Partialdrücken Sowie die Towatur and die Kosienz Verschiedener Oberflächendomänen and Verschiedener Materiedenz Verschiedener Oberflächendomänen and Verschiedener Materiversiedener Oberflächendomänen and Verschiedener Materidedenen vschiedener Oberflächendomänen and Verschiedener Materiedener Materiperückisichtigt.根据Verwendung经验者和有效参数的要求，我们不能使用Nachträglich Modellierung进行实验。Vielmehr soll eine Theorie der Reaktionsskintik entwickelt，die Vorhersage Potential Suitzt and die auf参数n mikroskopisch korrekter Bedeutung fuüt.Diese参数(Vorfakoren，Energiebarrieren等)Werden MIT Hilfe der DichteFunktionalTheore(DFT)bstimt.L的问题，嗯，斯卡利隆·冯·泽特，L，温度和德鲁克·祖·比乌尔蒂根。他说：“这是一项非常重要的工作，因为这是一项非常重要的工作。在Enger Zusammenarbeit MIT den Examentellen Gruppen die O2-Dissoziation Sowie die Bildung von Hochdruck-Sauerstoff-Phasen der Oberfläche and von Oberflächenoxiden and die entsprechende Oberflächende Oberflächende-Reaktiität analysiden中，Es Sollen Deshalb(并行zum groúen Ziel(Entwicksoleeiner ab Initio-Reaktionskintik])和die entsprechende Oberflächende Oberflächende OberfläChen-Reaktitiität analyentellen Gruppen die O2-Dissoziation Sowie die Bildung von Hochdruck-Sauerstoff-Phasen der Oberfläche and von Oberflächenoxiden and die entsprechende OberfläChen-Reakfiität analysiden。费尔纳-索伦的吸附和解吸我是Gegensatz zu Bisher in der Oberflächenchenpyhsik tyischen Studdien，这是一种身份识别和特征识别的工具，它的几何形状来自于动态的基本元素，wird vuns die Wichtigkeit einer Gichtigkeit einer ganzheitlicchen Beschreibung lerer miteinander konkurrierenden Prozesse auf einem realistischen Substratform之间的关系。大足将在全球范围内实现这一目标，这是一种新的统计方法(z.b.kintische蒙特卡洛(KMC)或“智能”MC)，它提供了一些有关电子设备的细节。

In dem beantragten Projekt soll eine Theorie der Kinetik der heterogenen Katalyse entwickelt werden, in der die Umgebung mit realistischen Partialdrücken sowie die Temperatur und die Koexistenz verschiedener Oberflächendomänen und verschiedener Materialien berücksichtigt werden. Hierbei geht es nicht um eine nachträglich Modellierung bereits bekannter Experimente unter Verwendung empirischer, effektiver Parameter. Vielmehr soll eine Theorie der Reaktionskinetik entwickelt werden, die Vorhersagepotential besitzt und die auf Parametern mit mikroskopisch korrekter Bedeutung fußt. Diese Parameter (Vorfakoren, Energiebarrieren, etc.) werden mit Hilfe der DichtefunktionalTheorie (DFT) bestimmt. Zunächst sind verschiedene konzeptionelle Probleme zu lösen, um die Skalierung von Zeit, Länge, Temperatur und Druck zu bewältigen. Getestet werden soll diese theoretische Entwicklung am Beispiel der Oxidations-Katalyse an Ruthenium (zum Teil auch Rh), da hier detaillierte Experimente (auch für technologisch realistische Temperaturen und Drücke) z.B. im Rahmen dieses Projektes (von Dr. A. Böttcher) und im Projekt Muhler/Over geplant sind. Es sollen deshalb (parallel zum großen Ziel (Entwicklung einer ab initio-Reaktionskinetik]) in enger Zusammenarbeit mit den experimentellen Gruppen die O2-Dissoziation sowie die Bildung von Hochdruck-Sauerstoff-Phasen der Oberfläche und von Oberflächenoxiden und die entsprechende Oberflächen-Reaktivität analysiert werden. Ferner sollen die Adsorption und Desorption sowie die Diffusion von O und CO auf der durch mesoskopische Domänen (z.B. Ru, O/Ru und RuO2) geprägten Realstruktur der Oberfläche berechnet werden. Im Gegensatz zu bisher in der Oberflächenpyhsik typischen Studien, die sich auf die Identifizierung und Charakterisierung stabiler Geometrien oder auf Elementarschritte der Dynamik konzentrieren, wird von uns die Wichtigkeit einer ganzheitlichen Beschreibung aller miteinander konkurrierenden Prozesse auf einem realistischen Substratmaterial betont. Dazu wird das globale Wechselspiel der vielen Einzelprozesse während einer fortlaufenden katalytischen Reaktion mittels statistischer Methoden berücksichtigt (z.B. kinetische Monte Carlo-Methode (kMC) oder "smart" MC), während quasi simultan dazu die Details der elektronischen Struktur mittels DFT und moderner Superzellenverfahren sowie DFT-Molekulardynamik berechnet werden.