Ruthenium als Oxidationskatalysator: Kinetische, spektroskopische und strukturelle Untersuchungen an metallischen und oxidischen Realkatalysatoren und Einkristalloberflächen

钌在氧化反应中的分解特征能从Sauerstoff-Spezies的局部干燥和温度中得到增强，通过反应可以得到一个复杂的Wechselspiel zwischen Fülle von Sauerstoff-Spezies auftritt。在金属Ru上进行化学吸附原子烧结，在表面下烧结，在二氧化钌中烧结。darauf adsobierter Sauerstoff.在超高压（UHV）中也有三种氧化反应，其压力为1 mbar，韦尔登为：CO与CO2的氧化反应，从Sauerstoffbedeckungsgrad abhängt开始，甲醇与甲醛的氧化反应，从具有Ru氧化特性的Ch 2 O开始，和CH 4合成气的吸热CO2重整反应（CH 4 + CO2 = 2 CO + 2 H2），为Ru提供了动力。材料韦尔登和RuO 2-单晶体、多晶Ru-Filme、Ru-Metallpulver和auf MgO的烧结得到Ru（Ru/MgO）。Höchstreines Ru-Metallpulver als Vollkatalysator stellt dabei das Bindeglied zwischen geträgerten polykristallinen Ru-Nanopartikeln and wohlgeordneten Ru/RuO2-Einkristallen dar.在进行元素动力学和实际分析时，需要一种脉冲反应器（TAP反应器，产物的时间分析），高压下的气体也可以在大气中进行。利用红外光谱（FTIR）分析了红外光谱中的实际分解特性，讨论了高真空透射和大气扩散反射（DRIFTS）中的分子吸附剂（z.B. COads，CHxads，CH 3 Oads），并通过Ko吸附物的部分吸附功能和温度来测定其影响。在超高压下，甲醇在Ru（0001）-Oberflächen（O-Konzentration：0.25 ML - 10 ML）上的甲醛氧化降解反应可通过超高压下的原子结构、形态学、反应性和电子结构进行韦尔登。该研究技术包括LEED、SPALEED、SXRD、TDS和光电子光谱（UPS、XPS），并通过DFT-GGA（DFT-GGA）-Rechnungen unterstützt韦尔登解决了能量平衡问题。通过EXAFS/NEXAFS原位测量，在与Schlögl工作组合作的地方，将一种微毛细管-Dosers、一种UHV-Kammer和一种Hochdruckzelle传输系统进行测试，以获得韦尔登。

Die katalytischen Eigenschaften von Ruthenium bei Oxidationsreaktionen hängen entscheidend vom Sauerstoffpartialdruck und der Temperatur ab, da je nach Reaktionsbedingungen ein komplexes Wechselspiel zwischen einer Fülle von Sauerstoff-Spezies auftritt. Dazu zählen chemisorbierter atomarer Sauerstoff auf metallischem Ru, im Volumen gelöster atomarer Subsurface-Sauerstoff und in Rutheniumdioxid eingebauter bzw. darauf adsobierter Sauerstoff. Es sollen drei Oxidationsreaktionen sowohl im Ultrahochvakuum (UHV) als auch bei Drücken größer 1 mbar untersucht werden: Die Oxidation von CO zu CO2, deren Reaktionsgeschwindigkeit stark vom Sauerstoffbedeckungsgrad abhängt, die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd, deren Selektivität zu Ch2O mit steigendem oxidischen Charakter von Ru zunimmt, und die endotherme CO2-Reformierung von CH4 zu Synthesegas (CH4 + CO2 = 2 CO + 2 H2), für die Ru hochaktiv ist. Zur Überbrückung der Materiallücke werden Ru- und RuO2-Einkristalloberflächen, polykristalline Ru-Filme, Ru-Metallpulver und auf MgO geträgertes RU (Ru/MgO) untersucht. Höchstreines Ru-Metallpulver als Vollkatalysator stellt dabei das Bindeglied zwischen geträgerten polykristallinen Ru-Nanopartikeln und wohlgeordneten Ru/RuO2-Einkristallen dar. Zur Bestimmung der Elementarschrittkinetik an den Realkatalysatoren wird ein Pulsreaktor (TAP-Reaktor, temporal analysis of products) eingesetzt, der sowohl im Hochvakuum als auch bei atmosphärischem Druck arbeiten kann. Die Charakterisierung der Realkatalysatoren erfolgt mit der Infrarot-Spektroskopie (FTIR), die im Hochvakuum in Transmission und bei atmosphärischem Druck in diffuser Reflexion (DRIFTS) angewandt wird, um molekulare Adsorbate (z.B. COads, CHxads, CH3Oads) und deren Beeinflussung durch Koadsorbate als Funktion der Partialdrücke und der Temperatur zu detektieren. Im Bereich der Einkristalluntersuchungen soll insbesondere die oxidative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd auf den sauerstoffvorbelegten Ru(0001)-Oberflächen (variable O-Konzentration: 0.25 ML - 10 ML) bis hin zu Rutheniumoxiden unter UHV-Bedingungen hinsichtlich atomarer Struktur, Morphologie, Reaktivität und elektronischer Struktur untersucht werden. Die verwendeten Techniken umfassen die Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED), hochauflösendes LEED (SPALEED), Oberflächenröntgenbeugung (SXRD), Thermodesorptionsspektroskopie (TDS) und Photoelektronenspektroskopie (UPS, XPS), deren Ergebnisse durch begleitende Dichtefunktional-Theorie (DFT-GGA)-Rechnungen unterstützt werden sollen. Durch die Verwendung eines Mikrokapillar-Dosers, eines Transfersystems zwischen UHV-Kammer und einer Hochdruckzelle sowie durch in situ-EXAFS/NEXAFS-Messungen in Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe Schlögl soll die Drucklücke vollständig überwunden werden.