Ab initio CI study of photo-induced reactions of small adsorbates on metals

这是一种有机分子光化学反应，它是一种金属表面吸附剂，它从一开始就被配置为选择性吸附（CI）。Es soll ein“Embedding”-Verfahren benutzt韦尔登，um ein Embedding-modell von der Metalloberfläche zu konstruieren.因此，我们将进行一次Lokalisierungtransformation eingesetzt，um eine Elektron-correlationsbehandlung der Adsorbent mit einer kleinen Anzahl von Metallomen innerhalb des Clusters zu ermöglichen。韦尔登的一个新版本，使核心势能图式（一个由惠滕提出的图式）在金属原子簇中得到了进一步的完善。我们研究了以甲醛（H2 CO）、银（111）、乙腈、铂（111）和Au（111）为基质的光化学反应体系。In艾伦Fällen müssen Potentialenergieoberflächen sowohl für Grund- als auch für angeregte Zustände der adsorbierten Moleküle berechnet韦尔登，um Einsichten in ihre Struktur und mögliche Photodissoziationsprodukte zu bekommen。在甲醛的实验中，我们将对聚合物和金属的反应产物进行分析，通过韦尔登的反应产物。这一成果将在更大的吸附系统上得到应用，这一功能性群体将被韦尔登。这将是一个很好的机会，因为这些实验工作的信息是非常重要的。

Es ist geplant, photochemische Reaktionen organischer Moleküle, die an Metalloberflächen adsorbiert sind, mittels ab initio Konfigurationswechselwirkungs(CI)rechnungen zu untersuchen. Es soll ein "Embedding"-Verfahren benutzt werden, um ein Cluster-modell von der Metalloberfläche zu konstruieren. Außerdem wird eine Lokalisierungstranformation eingesetzt, um eine Elektron-korrelationsbehandlung der Adsorbate mit einer kleinen Anzahl von Metallatomen innerhalb des Clusters zu ermöglichen. Es soll eine neue Version des Wuppertaler MRDCI-Pakets entwickelt werden, die es ermöglicht, das Core-Potential-Schema (eingeführt von Whitten) zu benutzen, um große Cluster von Metallatomen zu beschreiben. Als Prototyp für solche photochemische Prozesse an Metalloberflächen schlagen wir vor, die folgenden Systeme in Erwägung zu ziehen: Formaldehyd (H2CO) an den Ag(111) und Acetonitril an den Pt(111) und Au(111)-Substraten. In allen Fällen müssen Potentialenergieoberflächen sowohl für Grund- als auch für angeregte Zustände der adsorbierten Moleküle berechnet werden, um Einsichten in ihre Struktur und mögliche Photodissoziationsprodukte zu bekommen. Im Falle von Formaldehyd wird eine Analyse von der Wechselwirkung von Coadorbierten Spezies, die zur Polymerisierung an der Metalloberfläche führen kann, durchgeführt werden. Diese Ergebnisse können dann auf größere Adsorbatsysteme, die die gleichen Funktionalgruppen erhalten, erweitert werden. Es wird erwartet, dass diese Information für zukünftige Experimentalarbeiten sehr nützlich sein kann.