Coupling MOF-based photocatalysis with Pd catalysis over Pd@MIL-100(Fe) for efficient N-alkylation of amines with alcohols under visible light
Coupling MOF-based photocatalysis with Pd catalysis over Pd@MIL-100(Fe) for efficient N-alkylation of amines with alcohols under visible light
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基于 MOF 的光催化与 Pd 催化在 Pd@MIL-100(Fe) 上的耦合，用于可见光下胺与醇的有效 N-烷基化
DOI：
10.1016/j.jcat.2016.07.021
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发表时间：
2016-10
影响因子：
7.3
通讯作者：
Zhaohui Li
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Dengke Wang;Zhaohui Li
采用双溶剂浸渍-光还原法制备了平均粒径为1.7 nm的Pd纳米粒子，并将其限制在MIL-100(Fe)腔内。由于Pd@MIL-100(Fe)光催化脱氢和基于Pd的氢化反应的有效耦合，其光催化N-烷基化反应性能明显优于Pd/MIL-100(Fe)，其中Pd/MIL-100(Fe)通过传统的单溶剂浸渍和类似的光还原工艺制备了较大尺寸的Pd纳米颗粒(6-12 nm)。动力学研究和控制实验表明，整个N-烷基化反应受光催化醇醛脱氢反应的限制。这是首次在M/MOF纳米复合材料上实现醇与胺的光诱导N-烷基化反应，同时也凸显了M/MOF纳米复合材料作为多功能光诱导有机合成催化剂的巨大潜力。
Pd nanoparticles with an average size of 1.7 nm confined inside a MIL-100(Fe) cavity (Pd@MIL-100(Fe)) were prepared via double-solvent impregnation combined with a photoreduction process. Due to efficient coupling of photocatalytic dehydrogenation and Pd-based hydrogenation, the resultant Pd@MIL-100(Fe) showed significantly superior performance in light-induced N-alkylation of amines with alcohols over Pd/MIL-100(Fe), in which larger Pd nanoparticles (6–12 nm) deposited on the external surface of MIL-100(Fe) were prepared via a conventional single-solvent impregnation followed by a similar photoreduction process. Kinetic studies and controlled experiments revealed that the whole N-alkylation reaction is limited by the photocatalytic alcohol-to-aldehyde dehydrogenation reaction. This is the first demonstration of light-induced N-alkylation of amines by alcohols over M/MOFs nanocomposites and also highlights the great potential of using M/MOFs nanocomposites as multifunctional catalysts for light-induced organic syntheses.
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