Supramolecular cocrystals built through redox-triggered ion intercalation in π-conjugated polymers
Supramolecular cocrystals built through redox-triggered ion intercalation in π-conjugated polymers
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通过氧化还原触发离子嵌入π共轭聚合物构建超分子共晶
DOI：
10.1038/s43246-021-00148-9
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发表时间：
2021
影响因子：
7.8
通讯作者：
Watanabe Shun
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Yamashita Yu;Tsurumi Junto;Kurosawa Tadanori;Ueji Kan;Tsuneda Yukina;Kohno Shinya;Kempe Hideto;Kumagai Shohei;Okamoto Toshihiro;Takeya Jun;Watanabe Shun
π-共轭聚合物的自组织产生了高度有序的层状结构，其中链间堆叠自发地形成二维共轭片。半结晶聚合物的这种多层堆叠性质允许包含各种功能分子。特别地，氧化还原触发的离子嵌入是用于分子掺杂的理想系统，其中已经实现了极高的电荷载流子密度。在这里，我们进行了详细的结构分析和电子密度模拟，以精确地确定客体掺杂剂周期性地位于聚合物薄层中的空隙空间中。我们的研究结果是指示的层状聚合物和客体插层化合物。我们表明，一个均匀的共晶结构可以实现整个主机聚合物介质，这是证明了相干载流子输运的观察。插层共晶性质使半结晶聚合物具有最佳可实现的掺杂水平和优异的环境稳定性。这些发现应该打开了通过嵌入现象调整功能分子的集体动力学的可能性。
Self-organization inπ-conjugated polymers gives rise to a highly ordered lamellar structure, in which inter-chain stacking spontaneously forms two-dimensional conjugated sheets. This multi-layer stacked nature of semicrystalline polymers allows the inclusion of various functional molecules. In particular, redox-triggered ion-intercalation is an ideal system for molecular doping, for which extremely high charge carrier density has been achieved. Here, we conducted a detailed structural analysis and electron density simulation to pinpoint exactly where the guest dopants are located periodically in the void space in a polymer’s lamellae. Our findings are indicative of an intercalation compound of layered polymers and a guest intercalant. We show that a homogeneous cocrystal structure can be realized throughout the host polymer medium, which is proved by the observation of coherent carrier transport. The intercalation cocrystal nature gives the best achievable doping level in semicrystalline polymers and excellent environmental stability. These findings should open up possibilities for tuning the collective dynamics of functional molecules through intercalation phenomena.
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DOI：
--
发表时间：
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期刊：
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P. Kar