Ultrafast Electron Attachment and Hole Transfer Following Ionizing Radiation of Aqueous Uridine Monophosphate.
Ultrafast Electron Attachment and Hole Transfer Following Ionizing Radiation of Aqueous Uridine Monophosphate.
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单磷酸尿苷水溶液电离辐射后的超快电子附着和空穴转移。
DOI：
10.1021/acs.jpclett.8b02170
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发表时间：
2018-09-06
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Mostafavi M
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Ma J;Denisov SA;Marignier JL;Pernot P;Adhikary A;Seki S;Mostafavi M
辐射诱导电荷（空穴（阳离子自由基位点）和过量电子）的主要定位过程仍然知之甚少，即使在单体DNA/RNA模型的水平上，特别是在水性环境中。本文报道了尿苷5′-单磷酸（UMP）水溶液及其组分尿苷、尿嘧啶、核糖和磷酸盐辐解过程中电荷转移的首次光谱研究。我们的研究结果表明：预水合电子有效地附着在UMP的碱基位点上; UMP中通过直接电离或通过UMP与辐射介导的水阳离子自由基（H2O·+）反应形成的空穴容易地定位在核糖位点上，尽管它们中的一部分最初在磷酸盐或尿嘧啶上产生。磷酸盐到糖的空穴转移的性质被表征为具有2.5ns的时间常数的无势垒分子内电子转移，而碱基到糖的空穴转移发生得更快，在5 ps电子脉冲内。
The primary localization process of radiation-induced charges (holes (cation radical sites) and excess electrons) remains poorly understood, even at the level of monomeric DNA/RNA-models, in particular, in an aqueous environment. Herein, we report the first spectroscopic study of charge transfer occurring in radiolysis of aqueous uridine 5′-monophosphate (UMP) solutions and its components: uridine, uracil, ribose and phosphate. Our results show that: prehydrated electrons effectively attach to base site of UMP; the holes in UMP formed by either direct-ionization or via reaction of UMP with the radiation-mediated water cation radical (H2O•+) facilely localize on the ribose site, despite the fact that a part of them were initially created either on the phosphate or uracil. The nature of phosphate-to-sugar hole transfer is characterized as a barrierless intramolecular electron transfer with a time constant of 2.5 ns, while the base-to-sugar hole transfer occurs much faster, within 5 ps electron pulse.
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影响因子：
3.3
作者：
Adhikary, Amitava;Becker, David;Palmer, Brian J.;Heizer, Alicia N.;Sevilla, Michael D.
通讯作者：
Sevilla, Michael D.
影响因子：
15
作者：
Adhikary, Amitava;Kumar, Anil;Rayala, Ramanjaneyulu;Hindi, Ragda M.;Adhikary, Ananya;Wnuk, Stanislaw F.;Sevilla, Michael D.
通讯作者：
Sevilla, Michael D.
影响因子：
2.6
作者：
DEEBLE, DJ;VONSONNTAG, C
通讯作者：
VONSONNTAG, C
DOI：
10.1039/c8cp00352a
发表时间：
2018-05-30
期刊：
Physical chemistry chemical physics : PCCP
影响因子：
--
作者：
Ma J ;Marignier JL ;Pernot P ;Houée-Levin C ;Kumar A ;Sevilla MD ;Adhikary A ;Mostafavi M
通讯作者：
Mostafavi M
影响因子：
56.9
作者：
Boudaïffa, B;Cloutier, P;Sanche, L
通讯作者：
Sanche, L