Response to Comment on “Following Molecular Mobility during Chemical Reactions: No Evidence for Active Propulsion” and “Molecular Diffusivity of Click Reaction Components: The Diffusion Enhancement Question”
Response to Comment on “Following Molecular Mobility during Chemical Reactions: No Evidence for Active Propulsion” and “Molecular Diffusivity of Click Reaction Components: The Diffusion Enhancement Question”
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对“化学反应过程中分子迁移率的跟踪：没有主动推进的证据”和“点击反应成分的分子扩散性：扩散增强问题”的评论的回应
DOI：
10.1021/jacs.2c02830
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发表时间：
2022
影响因子：
15
通讯作者：
Beves, Jonathon E.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Fillbrook, Lucy L.;Günther, Jan-Philipp;Majer, Günter;O’Leary, Daniel J.;Price, William S.;Van Ryswyk, Hal;Fischer, Peer;Beves, Jonathon E.
在他们的评论（DOI：10.1021/jacs.2c02965）对两个相关的出版物，由我们的团体（J。2021，143，20884-20890; DOI：10.1021/jacs.lc09455）和另一种（J. Am. 2022，144，1380-1388; DOI：10.1021/jacs.1c11754），Huang和Granick讨论了在铜催化的叠氮化物-炔环加成（CuAAC）“点击”反应期间分子的扩散NMR测量。在这里，我们回应这些意见，并认为没有扩散增强观察到的任何物种在反应过程中。我们表明，松弛剂不干扰CuAAC反应动力学，也不参与分子的扩散。类似地，梯度脉冲长度和扩散时间不影响扩散系数。在我们的研究中，使用肼作为还原剂，完全消除了峰重叠。稳态假设不适用于这些需要几分钟的扩散测量，这是单调梯度阶不适合的原因。最后，我们讨论了其他反应中类似的变化扩散已被要求。我们的结论完全得到了我们最初的JACS文章和相应支持信息中所代表的结果的支持。
In their Comment (DOI: 10.1021/jacs.2c02965) on two related publications by our groups (J. Am. Chem. Soc.2021,143, 20884–20890; DOI: 10.1021/jacs.1c09455) and another (J. Am. Chem. Soc.2022,144, 1380–1388; DOI: 10.1021/jacs.1c11754), Huang and Granick discuss the diffusion NMR measurements of molecules during a copper-catalyzed azide–alkyne cycloaddition (CuAAC) “click” reaction. Here we respond to these comments and maintain that no diffusion enhancement was observed for any species during the reaction. We show that the relaxation agent does not interfere with the CuAAC reaction kinetics nor the diffusion of the molecules involved. Similarly, the gradient pulse length and diffusion time do not affect the diffusion coefficients. Peak overlap was completely removed in our study with the use of hydrazine as the reducing agent. The steady-state assumption does not hold for these diffusion measurements that take several minutes, which is the reason monotonic gradient orders are not suitable. Finally, we discuss the other reactions where similar changes in diffusion have been claimed. Our conclusions are fully supported by the results represented in our originalJACSArticle and the corresponding Supporting Information.
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关于“化学反应过程中分子迁移率的跟踪：没有主动推进的证据”和“点击反应成分的分子扩散性：扩散增强问题”的评论和回应的编辑摘要。
影响因子：
15
作者：
L. Emsley
通讯作者：
L. Emsley
不受阻碍的单分子的位移统计显示酶反应中的扩散没有增强
DOI：
10.1101/2021.07.20.452795
发表时间：
2021
期刊：
bioRxiv
影响因子：
--
作者：
Alexander A Choi;Ha H. Park;Kun Chen;Rui Yan;Wan Li;Ke Xu
通讯作者：
Ke Xu
分子催化剂的扩散增强是由于对流。
影响因子：
--
作者：
Thomas Macdonald;William S. Price;R. Astumian;Jonathon E. Beves
通讯作者：
Jonathon E. Beves
影响因子：
8.6
作者：
Agudo-Canalejo, Jaime;Adeleke-Larodo, Tunrayo;Golestanian, Ramin
通讯作者：
Golestanian, Ramin
影响因子：
15
作者：
Muddana, Hari S.;Sengupta, Samudra;Mallouk, Thomas E.;Sen, Ayusman;Butler, Peter J.
通讯作者：
Butler, Peter J.