Thermodynamic Considerations in the Design of Electrochemical Atomic Layer Etching of Copper
Thermodynamic Considerations in the Design of Electrochemical Atomic Layer Etching of Copper
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铜电化学原子层蚀刻设计中的热力学考虑
DOI：
10.1149/1945-7111/ac030e
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发表时间：
2021
影响因子：
3.9
通讯作者：
Akolkar, Rohan
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Gong, Yukun;Akolkar, Rohan
电化学原子层蚀刻（e-ALE）是一种一次蚀刻一个原子层的独特方法。如果在最佳条件下实施，e-ALE可确保由于原子逐层蚀刻特性而导致的表面粗糙度变化最小。在铜（Cu）的e-ALE过程中，关键的第一步是通过表面限制硫化反应形成硫化亚铜（Cu 2S）单层膜。在本文中，我们调查的硫化层作为硫化电位的函数的表面覆盖率，并表明，达到的平衡覆盖率可以建模使用Frumkin吸附等温线。在-0.74 V vs SHE的电位下，硫化提供了Cu 2 S对Cu的近乎完全的单层覆盖，这随后促进了逐层蚀刻模式中的e-ALE，从而保持了蚀刻后的光滑表面。在相对于-0.74 V的负电位下操作提供了亚单层覆盖，这体现在蚀刻期间的粗糙度放大。为Cu e-ALE过程中操作条件的选择提供了理论指导。
Electrochemical atomic layer etching (e-ALE) is a unique approach for etching metals one atomic layer at a time. If practiced under optimal conditions, e-ALE ensures minimal evolution of surface roughness due to the atomic layer-by-layer etching characteristics. During e-ALE of copper (Cu), the crucial first step is the formation of a cuprous sulfide (Cu 2 S) monolayer via the surface-limited sulfidization reaction. In this paper, we investigate the surface coverage of this sulfide layer as a function of the sulfidization potential, and show that the equilibrium coverage attained can be modeled using the Frumkin adsorption isotherm. At a potential of–0.74 V vs SHE, sulfidization provides near-complete monolayer coverage of Cu by Cu 2 S, which then facilitates e-ALE in a layer-by-layer etching mode thereby maintaining a smooth post-etch surface. Operation at potentials negative with respect to–0.74 V provides sub-monolayer coverage, which manifests in roughness amplification during etching. This work provides a thermodynamics-guided foundation for the selection of operating conditions during Cu e-ALE.
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