Revealing Structure Reactivity Relationships in Heterogenized Dirhodium Catalysts by Solid-State NMR Techniques
Revealing Structure Reactivity Relationships in Heterogenized Dirhodium Catalysts by Solid-State NMR Techniques
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通过固态核磁共振技术揭示多相二钠催化剂的结构反应关系
DOI：
10.1021/acs.jpcc.7b06807
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发表时间：
2017
影响因子：
3.7
通讯作者：
G. Buntkowsky
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
P. Braga-Groszewicz;Q. Wen;A.S. Lilly Thankamony;B.Zhang;U. Kunz;G. Sauer;T. Gutmann;G. Buntkowsky
通过将三氟乙酸铑（II）二聚体（Rh 2（TFA）4）（TFA =三氟乙酸盐）锚定在带有胺或胺和羧基的SBA-15材料表面上来制备多相二铑催化剂。在对催化剂进行基本表征后，采用13 C CP MAS和15 N CP MAS DNP NMR分析了催化剂的结合几何构型，采用19 F MAS NMR对催化剂中的活性中心进行了定量分析，从而了解了催化剂在苯乙烯和重氮乙酸乙酯（EDA）环丙烷化反应中的催化性能.通过浸出和可回收性测试证实了催化剂的非均相性质。
Heterogenized dirhodium catalysts were prepared by anchoring the rhodium(II) trifluoroacetate dimer (Rh2(TFA)4) (TFA = trifluoroacetate) on the surface of the SBA-15 material bearing either amine or amine and carboxyl groups. After basic characterizations, the binding geometries of the catalysts were analyzed by13C CP MAS and15N CP MAS DNP NMR.19F MAS NMR measurements were employed to quantify active catalyst sites in the heterogenized catalysts, which enables one to understand their catalytic performance in the cyclopropanation model between styrene and ethyl diazoacetate (EDA). The heterogeneous nature of the catalysts was confirmed by leaching and recyclability tests.
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