Activation of Carbon Dioxide by Silyl Triflate-Based Frustrated Lewis Pairs.
Activation of Carbon Dioxide by Silyl Triflate-Based Frustrated Lewis Pairs.
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基于三氟甲磺酸硅酯的受阻路易斯对活化二氧化碳。
DOI：
10.1002/chem.201501904
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发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
D. Stephan
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
S. A. Weicker;D. Stephan
R4-n Si(OTf)n (n=1, 2；OTf=OSO3 CF3 ) 形式的三氟甲磺酸硅烷基酯在与大烷基取代的 15族碱配对时可活化二氧化碳。三氟甲磺酸硅酯和 2,2,6,6-四甲基哌啶的组合与 CO2 反应，通过受挫的路易斯对型机理生成氨基甲酸硅酯。对于三烷基膦，三氟甲磺酸硅基酯 R3 Si(OTf) 可逆地结合 CO2，提供 [R'3 P(CO2 )SiR3 ][OTf]，而当使用 Ph2 Si(OTf)2 时，可以隔离一或两个 CO2 分子。后者的双-CO2产物在低温和过量磷化氢的情况下是有利的。
Silyl triflates of the form R4-n Si(OTf)n (n=1, 2; OTf=OSO3 CF3 ) are shown to activate carbon dioxide when paired with bulky alkyl-substituted Group 15 bases. Combinations of silyl triflates and 2,2,6,6-tetramethylpiperidine react with CO2 to afford silyl carbamates via a frustrated Lewis pair-type mechanism. With trialkylphosphines, the silyl triflates R3 Si(OTf) reversibly bind CO2 affording [R'3 P(CO2 )SiR3 ][OTf] whereas when Ph2 Si(OTf)2 is used one or two molecules of CO2 can be sequestered. The latter bis-CO2 product is favoured at low temperatures and by excess phosphine.
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