New insights into mechanisms of material ejection in MALDI mass spectrometry for a wide range of spot sizes.
New insights into mechanisms of material ejection in MALDI mass spectrometry for a wide range of spot sizes.
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DOI：
10.1038/s41598-018-25946-z
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发表时间：
2018-05-17
影响因子：
4.6
通讯作者：
Soltwisch J
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Niehaus M;Soltwisch J
基质辅助激光解吸/电离质谱 (MALDI-MS) 广泛用于众多应用中的大生物分子分析。该技术利用不同光斑尺寸的纳秒长激光脉冲来喷射和电离嵌入高吸收性化学基质中的大分子。尽管方法名称如此，但基质晶体表面的“分子解吸”并不是 MALDI 中讨论的材料喷射的唯一机制，但已经报道了较大簇的额外烧蚀。在这里，我们展示了激光注量和光斑尺寸对 MALDI 中初始材料喷射和随后羽流发展机制的影响的结果。我们使用基于激光的位置化 (MALDI-2) 以及补充光声方法来监测材料喷射步骤。光声数据揭示了达到过渡注量的准热升华过程。高于该阈值注量，会观察到额外的消融过程。 MALDI-2 对羽流动力学的补充研究表明，在解吸条件下，主要喷射快速粒子，而烧蚀则产生相当慢的喷射物。此外，所呈现的结果揭示了光斑尺寸对分析物碎片以及羽流发展的特殊影响，并为 MALDI 报告的无法解释的光斑尺寸效应提供了新的见解。
Matrix-assisted laser desorption/ionization mass spectrometry (MALDI-MS) is widely used for the analysis of large biomolecules in numerous applications. The technique utilizes nanosecond-long laser pulses at various spot sizes to eject and ionize large molecules embedded in a highly absorptive chemical matrix. Despite the methods name, ‘molecular desorption’ from the matrix crystal surface is not the sole mechanism discussed for material ejection in MALDI, but additional ablation of larger clusters has been reported. Here we present results on the influence of laser fluence and spot size on the mechanisms of the initial material ejection in MALDI and subsequent plume development. We used a laser-based postionization (MALDI-2) as well as a complementary photoacoustic method to monitor the material ejection step. The photoacoustic data reveal a quasi-thermal sublimation process up to a transition fluence. Above this threshold fluence additional ablation processes are observed. Complementary investigations on plume dynamics by MALDI-2 showed an ejection of predominantly fast particles for desorption conditions while ablation produces considerably slower ejecta. Additionally the presented results revealed a peculiar influence of the spot size on analyte fragmentation as well as plume development and allows for new insights into the unexplained spot size effect reported for MALDI.
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影响因子：
1.8
作者：
Fournier, I;Brunot, A;Bolbach, G
通讯作者：
Bolbach, G
DOI：
10.1016/j.ymeth.2016.03.002
发表时间：
2016-07-15
期刊：
Methods (San Diego, Calif.)
影响因子：
--
作者：
Murray KK;Seneviratne CA;Ghorai S
通讯作者：
Ghorai S
DOI：
10.1007/s13361-013-0792-9
发表时间：
2014-03-01
影响因子：
3.2
作者：
Chu, Kuan Yu;Lee, Sheng;Ni, Chi-Kung
通讯作者：
Ni, Chi-Kung
影响因子：
2
作者：
DEMIREV, P;WESTMAN, A;SIEGBAHN, K
通讯作者：
SIEGBAHN, K
影响因子：
2.3
作者：
Knochenmuss, Richard;Zhigilei, Leonid V.
通讯作者：
Zhigilei, Leonid V.