Exploiting Organometallic Chemistry to Functionalize Small Cuprous Oxide Colloidal Nanocrystals
Exploiting Organometallic Chemistry to Functionalize Small Cuprous Oxide Colloidal Nanocrystals
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利用有机金属化学功能化小型氧化亚铜胶体纳米晶体
DOI：
10.1021/jacs.3c10892
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发表时间：
2024
影响因子：
15
通讯作者：
Cowie B
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Cowie B
胶体半导体纳米晶体的配体化学介导其溶解度、带隙和表面刻面。在这里，选择性有机金属化学用于制备小的胶体氧化亚铜纳米晶体，并通过用金属络合物装饰它们来控制它们的表面化学。该策略使用可溶于有机溶剂的小（3-6 nm）氧化亚铜（Cu 2 O）胶体纳米晶体（NC）来证明。在室温下，通过使表面Cu-OH键与有机金属试剂M（C6 F5）2（M = Zn（II）和Co（II））反应来配位有机金属络合物。这些反应不会破坏Cu 2 O结晶度或纳米颗粒尺寸;相反，它们允许特定金属络合物在表面的选择性配位。随后，表面配位的有机金属配合物与三种不同的羧酸反应以提供Cu-O-Zn（O2 CR '）配合物。使用光谱学（IR、19 F NMR）、热重分析（TGA）、透射电子显微镜（TEM、EELS）和X射线光电子能谱（XPS）建立选择性表面官能化。光致发光效率显着增加有机金属表面功能化相对于母体Cu 2 O NC，Zn（II）装饰的效果是最明显的。的表面选择性功能化的有机配体和明确定义的有机金属配合物，这种合成策略可能适用于许多其他金属氧化物，氢氧化物和半导体。在未来，它应该允许NC属性被设计用于包括催化，传感，电子和量子技术在内的应用。
The ligand chemistry of colloidal semiconductor nanocrystals mediates their solubility, band gap, and surface facets. Here, selective organometallic chemistry is used to prepare small, colloidal cuprous oxide nanocrystals and to control their surface chemistry by decorating them with metal complexes. The strategy is demonstrated using small (3–6 nm) cuprous oxide (Cu2O) colloidal nanocrystals (NC), soluble in organic solvents. Organometallic complexes are coordinated by reacting the surface Cu–OH bonds with organometallic reagents, M(C6F5)2, M = Zn(II) and Co(II), at room temperature. These reactions do not disrupt the Cu2O crystallinity or nanoparticle size; rather, they allow for the selective coordination of a specific metal complex at the surface. Subsequently, the surface-coordinated organometallic complex is reacted with three different carboxylic acids to deliver Cu–O–Zn(O2CR’) complexes. Selective nanocrystal surface functionalization is established using spectroscopy (IR,19F NMR), thermal gravimetric analyses (TGA), transmission electron microscopy (TEM, EELS), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Photoluminescence efficiency increases dramatically upon organometallic surface functionalization relative to that of the parent Cu2O NC, with the effect being most pronounced for Zn(II) decoration. The nanocrystal surfaces are selectively functionalized by both organic ligands and well-defined organometallic complexes; this synthetic strategy may be applicable to many other metal oxides, hydroxides, and semiconductors. In the future, it should allow NC properties to be designed for applications including catalysis, sensing, electronics, and quantum technologies.
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克里斯蒂安
DOI：
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发表时间：
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通讯作者：
Flemming Mouritsen
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