Chirally directed formation of nanometer-scale proline clusters.
Chirally directed formation of nanometer-scale proline clusters.
复制标题
纳米级脯氨酸簇的手性定向形成。
DOI：
10.1021/ja0622711
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发表时间：
2006
影响因子：
15
通讯作者：
Clemmer,DavidE
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Myung,Sunnie;Fioroni,Marco;Julian,RyanR;Koeniger,StormyL;Baik,Mu-Hyun;Clemmer,DavidE
离子淌度测量与分子力学模拟相结合，用于研究电喷雾电离形成的对映体纯和外消旋脯氨酸簇。观察到簇大小和电荷状态的广泛分布，范围从仅包含几个脯氨酸单元的簇到包含超过 100 个脯氨酸单元的簇（即 [xPro +nH]n+ 形式的质子化簇，其中 x= 1 到 >100 且 n= 1−7）。随着簇尺寸的增加，有直接证据表明纳米级的手性诱导组织形成特定的结构。 Forn= 4 和 5，约 50 至 100 个脯氨酸的对映体纯簇组装成比从外消旋脯氨酸簇观察到的最紧凑结构更长的结构。分子类似物顺-4-羟基-脯氨酸表现出显着不同的行为，表明除了侧链环的刚性之外，分子间相互作用对于手性定向簇的形成也很重要。这是在该尺寸范围的氨基酸簇中观察到手性选择性伸长结构组装的第一个案例。讨论了对映体纯度、簇形状和整体能量学之间的关系。
Ion mobility measurements, combined with molecular mechanics simulations, are used to study enantiopure and racemic proline clusters formed by electrospray ionization. Broad distributions of cluster sizes and charge states are observed, ranging from clusters containing only a few proline units to clusters that contain more than 100 proline units (i.e., protonated clusters of the form [xPro +nH]n+withx= 1 to >100 andn= 1−7). As the sizes of clusters increase, there is direct evidence for nanometer scale, chirally induced organization into specific structures. Forn= 4 and 5, enantiopure clusters of ∼50 to 100 prolines assemble into structures that are more elongated than the most compact structure that is observed from the racemic proline clusters. A molecular analogue,cis-4-hydroxy-proline, displays significantly different behavior, indicating that in addition to the rigidity of the side chain ring, intermolecular interactions are important in the formation of chirally directed clusters. This is the first case in which assemblies of chirally selective elongated structures are observed in this size range of amino acid clusters. Relationships between enantiopurity, cluster shape, and overall energetics are discussed.
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