Direct observation of ultrafast singlet exciton fission in three dimensions.
Direct observation of ultrafast singlet exciton fission in three dimensions.
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DOI：
10.1038/s41467-022-33647-5
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发表时间：
2022-10-10
影响因子：
16.6
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中科院分区：
文献类型：
--
作者：
我们提出了一种定量的超快干涉泵浦探针显微镜，能够通过检索全瞬态光致复折射率，以15秒的时间分辨率在三维空间中以低于10纳米的空间精度跟踪光激发。我们用这种方法研究了超快单线态激子裂变的量子相干光物理过程的时空动力学。对生长在玻璃（SiO2）和氮化硼（hBN）上的并五苯微晶薄膜的测量表明，晶体a、c轴上的态联合密度扩展了25 nm、70 fs，同时晶体b轴上的激子密度变化了6 nm、115 fs。我们提出光产生的单线态激子在晶体a，c平面沿最大轨道π重叠方向扩展形成相关的三重态对，随后由于邻近的并五苯分子的分子滑动运动而沿晶体b轴电子解耦成自由三重态。我们的方法为研究超快时间尺度上的三维输运奠定了基础。本文采用定量超快干涉泵探针显微技术，以低于10nm的三维空间精度和15fs的时间分辨率跟踪光激发，研究了多晶并五烯薄膜中单线态激子裂变的时空动力学。
We present quantitative ultrafast interferometric pump-probe microscopy capable of tracking of photoexcitations with sub-10 nm spatial precision in three dimensions with 15 fs temporal resolution, through retrieval of the full transient photoinduced complex refractive index. We use this methodology to study the spatiotemporal dynamics of the quantum coherent photophysical process of ultrafast singlet exciton fission. Measurements on microcrystalline pentacene films grown on glass (SiO2) and boron nitride (hBN) reveal a 25 nm, 70 fs expansion of the joint-density-of-states along the crystal a,c-axes accompanied by a 6 nm, 115 fs change in the exciton density along the crystal b-axis. We propose that photogenerated singlet excitons expand along the direction of maximal orbital π-overlap in the crystal a,c-plane to form correlated triplet pairs, which subsequently electronically decouples into free triplets along the crystal b-axis due to molecular sliding motion of neighbouring pentacene molecules. Our methodology lays the foundation for the study of three dimensional transport on ultrafast timescales. Here, the authors use quantitative ultrafast interferometric pump-probe microscopy to track photoexcitations with sub-10 nm spatial precision in three dimensions and 15 fs temporal resolution to study the spatiotemporal dynamics of singlet exciton fission in polycrystalline pentacene films.
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影响因子：
13.6
作者：
Seiler H;Krynski M;Zahn D;Hammer S;Windsor YW;Vasileiadis T;Pflaum J;Ernstorfer R;Rossi M;Schwoerer H
通讯作者：
Schwoerer H
影响因子：
41.2
作者：
Delor, Milan;Weaver, Hannah L.;Ginsberg, Naomi S.
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Ginsberg, Naomi S.
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作者：
Latychevskaia, Tatiana
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Latychevskaia, Tatiana
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作者：
Lee, Il-buem;Moon, Hyeon-Min;Cho, Minhaeng
通讯作者：
Cho, Minhaeng
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作者：
Mahmoodabadi, Reza Gholami;Taylor, Richard W.;Sandoghdar, Vahid
通讯作者：
Sandoghdar, Vahid