Redox Chemistry of Nickelocene-Based Monomers and Polymers
Redox Chemistry of Nickelocene-Based Monomers and Polymers
复制标题
茂镍基单体和聚合物的氧化还原化学
DOI：
10.1021/acs.organomet.1c00247
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发表时间：
2021
期刊：
影响因子：
2.8
通讯作者：
Musgrave R
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Musgrave R
研究了[n]茂金属镍配合物[Ni（η5-C5 H4）2（CH 2）3]（3），[Ni（η5-C5 H4）2（SiMe 2）2]（10），[Ni（η5-C5 H4）2（SiMe 2）2 O]（11），[Ni（η5-C5 H4）2（CH 2）4]（12），和聚用循环伏安法（CV）研究了单、双阳离子物种与[Ni（η5-C5 H4）2（CH 2）3]n（4）的相互作用。和方波伏安法。用循环伏安法研究了乙腈的存在对3在二氯甲烷中氧化电位的影响。[n] nickelocenophane 3和10 - 12表现出两个单电子能斯特氧化还原过程，一价阳离子[3]+，[10]+，[11]+和[12]+在化学氧化后可分离为[B（C6 F5）4]−盐，并进行了结构表征。在所有四种单体中的Ni-Cp中心距离在氧化后减小，并且在环倾斜角α等角度中表现出结构畸变。通过循环伏安法（CV）研究了聚合物4的可逆第一氧化过程，通过与单体类似物的扩散系数比较，确定了聚合物4的分子量（Mw= 5300 g mol-1），并发现聚合物4的第二氧化过程仅部分可逆.
The oxidation of [n]nickelocenophanes [Ni(η5-C5H4)2(CH2)3] (3), [Ni(η5-C5H4)2(SiMe2)2] (10), [Ni(η5-C5H4)2(SiMe2)2O] (11), [Ni(η5-C5H4)2(CH2)4] (12), and poly(nickelocenylpropylene) [Ni(η5-C5H4)2(CH2)3]n(4) to both the monocationic and dicationic species was investigated in dichloromethane by cyclic voltammetry (CV) and square-wave voltammetry. The presence of acetonitrile on the oxidation potentials of3in dichloromethane was also investigated by CV. The [n]nickelocenophanes3and10–12exhibited two single-electron Nernstian redox processes, and the monocations[3]+,[10]+,[11]+, and[12]+were isolable as [B(C6F5)4]−salts after chemical oxidation, and were structurally characterized. Ni–Cpcentdistances in all four monomers decreased upon oxidation, with a structural distortion manifested in the ring-tilt angle, α, among other angles. CV studies of the reversible first oxidation process to the polyelectrolyte {[Ni(η5-C5H4)2(CH2)3]+}n([4]n+) were used to estimate the molecular weight of the polymeric material (Mw= 5300 g mol–1) by comparing its diffusion coefficient with that of a monomeric analogue, and the second electrochemical oxidation of polymer4was found to be only partially chemically reversible.
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