Aerobic dehydrogenation of cyclohexanone to phenol catalyzed by Pd(TFA)2/2-dimethylaminopyridine: evidence for the role of Pd nanoparticles.
Aerobic dehydrogenation of cyclohexanone to phenol catalyzed by Pd(TFA)2/2-dimethylaminopyridine: evidence for the role of Pd nanoparticles.
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DOI：
10.1021/ja403165u
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发表时间：
2013-06-05
影响因子：
15
通讯作者：
Stahl, Shannon S.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Pun, Doris;Diao, Tianning;Stahl, Shannon S.
我们对Pd（TFA）2/2-二甲基氨基吡啶（2-Me 2 Npy）催化体系中环己酮和环己烯酮有氧脱氢生成苯酚的机理进行了研究。许多实验方法，包括动力学研究，过滤测试，汞中毒实验，透射电子显微镜（TEM），和动态光散射（DLS）提供了令人信服的证据表明，最初的Pd II催化剂介导的第一脱氢环己酮，环己烯酮，之后它演变成可溶性的Pd纳米粒子，保留催化活性。这种纳米颗粒的形成和稳定化是由催化反应中的每种组分促进的，包括配体、TsOH、DMSO、底物和环己烯酮中间体。
We have carried out a mechanistic investigation of aerobic dehydrogenation of cyclohexanones and cyclohexenones to phenols with a Pd(TFA)2/2-dimethylaminopyridine (2-Me2Npy) catalyst system. Numerous experimental methods, including kinetic studies, filtration tests, Hg poisoning experiments, transmission electron microscopy (TEM), and dynamic light scattering (DLS) provide compelling evidence that the initial PdII catalyst mediates the first dehydrogenation of cyclohexanone to cyclohexenone, after which it evolves into soluble Pd nanoparticles that retain catalytic activity. This nanoparticle formation and stabilization is facilitated by each of the components in the catalytic reaction, including the ligand, TsOH, DMSO, substrate, and cyclohexenone intermediate.
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