Synthesis, structure, and catalytic activity of chiral silver(I) and copper(II) complexes with biaryl-based nitrogen-containing ligands
Synthesis, structure, and catalytic activity of chiral silver(I) and copper(II) complexes with biaryl-based nitrogen-containing ligands
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联芳基含氮配体手性银(I)和铜(II)配合物的合成、结构和催化活性
DOI：
10.1016/j.ica.2010.11.023
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发表时间：
2011-01
影响因子：
2.8
通讯作者：
Zi, Guofu
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Zhang, Haiyan;Chen, Liang;Song, Haibin;Zi, Guofu
通过AgX（X= NO_3，PF_6，OTf）或CuX_2（X=Cl，ClO_4）与手性联芳基氮配体反应，合成了一系列手性Ag（I）和Cu（II）配合物。配体的刚性在Ag（I）配合物的形成中起重要作用。例如，用半当量的AgX（X=NO3，PF 6，OTf）处理手性N3-配体1-3得到手性双连接的四配位Ag（I）配合物，而配体4得到两配位Ag（I）配合物。AgX与1当量的手性N4-配体5、7、8和10反应得到手性双核螺旋状Ag（I）配合物，而与N4-配体6和9反应得到手性单核螺旋状Ag（I）配合物。用1当量的CuX 2（X=Cl，ClO 4）处理N3-配体1或N4-配体9或10得到单配位的Cu（II）配合物。所有的配合物已通过各种光谱技术和元素分析进行了表征。其中17个化合物已通过X射线衍射分析得到进一步证实。与Ag（I）配合物相比，Cu（II）配合物对烯丙基化反应没有催化活性，但对亨利反应（硝基羟醛缩合反应）有催化活性。
A series of chiral Ag(I) and Cu(II) complexes have been prepared from the reaction between AgX (X=NO3, PF6, OTf) or CuX2(X=Cl, ClO4) and chiral biaryl-based N-ligands. The rigidity of the ligand plays an important role in the Ag(I) complex formation. For example, treatment of chiral N3-ligands 1–3 with half equiv of AgX (X=NO3, PF6, OTf) gives the chiral bis-ligated four-coordinated Ag(I) complexes, while ligand 4 affords the two-coordinated Ag(I) complexes. Reaction of AgX with 1 equiv of chiral N4-ligands 5, 7, 8 and 10 gives the chiral, binuclear double helicate Ag(I) complexes, while chiral mono-nuclear single helicate Ag(I) complexes are obtained with N4-ligands 6 and 9. Treatment of either N3-ligand 1 or N4-ligand 9 or 10 with 1 equiv of CuX2(X=Cl, ClO4) gives the mono-ligated Cu(II) complexes. All the complexes have been characterized by various spectroscopic techniques, and elemental analyses. Seventeen of them have further been confirmed by X-ray diffraction analyses. The Cu(II) complexes do not show catalytic activity for allylation reaction, in contrast to Ag(I) complexes, but they do exhibit catalytic activity for Henry reaction (nitroaldol reaction) that Ag(I) complexes do not.
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Li Xiang;Hai-bin Song;Guofu Zi
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10.5059/yukigoseikyokaishi.50.1131
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R. Noyori
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Qiuwen Wang;Li Xiang;Guofu Zi