Time-resolved operando analysis of the pyrolysis of a PECVD-deposited siloxane polymer using a combined DRIFTS–MS system
Time-resolved operando analysis of the pyrolysis of a PECVD-deposited siloxane polymer using a combined DRIFTS–MS system
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使用组合 DRIFTS–MS 系统对 PECVD 沉积的硅氧烷聚合物的热解进行时间分辨操作分析
DOI：
10.1039/d3me00032j
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发表时间：
2023
影响因子：
3.6
通讯作者：
Tsotsis, Theodore
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Nguyen, Bryan;Tabarkhoon, Farnaz;Zhao, Linghao;Mishra, Ankit;Gupta, Malancha;Vashishta, Priya;Tsotsis, Theodore
硅型薄膜由二氧化硅、碳化硅(SIC)或碳氧化合物制成，可用作薄膜和电子传感器，以及半导体和太阳能应用。以前，我们研究了通过化学气相沉积(ICVD)在碳化硅大孔衬底上沉积poly(1，3，5，7-tetravinyl-1，3，5，7-tetramethylcyclotetrasiloxane)(PV4D4)薄膜及其随后的可控气氛热解来制备纳米多孔二氧化硅薄膜。在这里，我们利用一种不同的方法，等离子体增强化学气相沉积(PECVD)，以比iCVD高得多的沉积速度在各种衬底上沉积pV4D4薄膜，并使用一些实验技术来综合研究这些薄膜通过可控气氛热解转化为二氧化硅陶瓷的机理。这些研究的目的是为了更好地了解制备条件对所得到的陶瓷薄膜的结构和性能的影响。这些实验与采用反应力场(ReaxFF)的热解过程的互补分子模拟相结合。这使得在分子水平上更好地理解了通过热解将pV4D4聚合物转化为二氧化硅陶瓷过程中发生的过程。
Silicon-type thin films, made of silica, silicon carbide (SiC), or oxycarbide, find use as membranes and electronic sensors, and in semiconductor and solar energy applications. Previously, we studied the preparation of nanoporous silica membranes via deposition of poly(1,3,5,7-tetravinyl-1,3,5,7-tetramethylcyclotetrasiloxane) (pV4D4) films onto SiC macroporous substrates via initiated chemical vapor deposition (iCVD) and their subsequent controlled-atmosphere pyrolysis. Here, we utilize a different method, plasma-enhanced chemical vapor deposition (PECVD), to deposit thin pV4D4 films onto a variety of substrates at significantly higher deposition rates than iCVD and employ a number of experimental techniques to comprehensively investigate the mechanism of conversion of these films into silica ceramics via controlled-atmosphere pyrolysis. The aim of these studies is to better understand the impact of preparation conditions on the structure and properties of the resulting ceramic films. The experiments are coupled with complementary molecular simulations of the pyrolysis process that employ a reactive force field (ReaxFF). This has allowed better understanding, at the molecular level, of the processes that take place during the conversion, via pyrolysis, of the pV4D4 polymer into a silica ceramic.
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