Tandem Aldol Reaction from Acetal Mixtures by an Artificial Enzyme with Site-Isolated Acid and Base Functionalities.
Tandem Aldol Reaction from Acetal Mixtures by an Artificial Enzyme with Site-Isolated Acid and Base Functionalities.
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DOI：
10.1021/acsapm.1c00299
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发表时间：
2021-05-14
影响因子：
5
通讯作者：
Zhao Y
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Bose I;Zhao Y
催化剂的位点隔离可以使不相容的催化剂如酸和碱能够在一个罐中使用，以提高效率和其他益处。尽管已经报道了许多用于此目的的合成平台，但它们通常不具有自然界中位点分离酶的精确选择性。在这里，我们报告的水溶性蛋白质大小的纳米粒子与网站孤立的酸在核心和胺的表面上。该催化剂是通过交联胶束的分子印迹，然后通过简易的一步光亲和标记的印迹结合位点。该双功能人工酶具有可调的底物特异性活性位点，催化丙酮与芳基缩醛异构体之间的高选择性串联交叉羟醛缩合反应。它还可以将反应性较低的底物转化为反应性较强的底物。
Site-isolation of catalysts can enable incompatible catalysts such as acid and base to be used in one pot for enhanced efficiency and other benefits. Although many synthetic platforms have been reported for this purpose, they generally do not possess the exquisite selectivity of site-isolated enzymes in nature. Here we report water-soluble protein-sized nanoparticles with site-isolated acids in the core and amines on the surface. The catalysts were made through molecular imprinting of cross-linked micelles, followed by facile one-step photoaffinity labeling of the imprinted binding site. With a tunable, substrate-specific active site, the bifunctional artificial enzyme catalyzed highly selective tandem cross aldol reaction between acetone and mixtures of isomeric aryl acetals. It could also transform a less reactive substrate over a more reactive one.
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影响因子：
12.9
作者：
Li X;Zhao Y
通讯作者：
Zhao Y
影响因子：
12.9
作者：
Bose I;Zhao Y
通讯作者：
Zhao Y
影响因子：
16.6
作者：
Helms, B;Guillaudeu, SJ;Fréchet, JMJ
通讯作者：
Fréchet, JMJ
影响因子：
37.8
作者：
Isaacs, Mark A.;Parlett, Christopher M. A.;Lee, Adam F.
通讯作者：
Lee, Adam F.
DOI：
10.1002/anie.202008104
发表时间：
2021-01-04
期刊：
Angewandte Chemie (International ed. in English)
影响因子：
--
作者：
Chen C;Janoszka N;Wong CK;Gramse C;Weberskirch R;Gröschel AH
通讯作者：
Gröschel AH