Design, Identification, and Evolution of a Surface Ruthenium(II/III) Single Site for CO Activation
Design, Identification, and Evolution of a Surface Ruthenium(II/III) Single Site for CO Activation
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用于 CO 活化的表面钌 (II/III) 单位点的设计、识别和演化
DOI：
10.1002/ange.202008370
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发表时间：
2020
影响因子：
--
通讯作者：
Kang L
中科院分区：
文献类型：
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作者：
Kang L
钌化合物广泛应用于催化剂、催化剂和医药领域。它们通常在还原环境中获得，因为分子O2可以将Ru II氧化为Ru III和Ru IV。在这里，我们报告的设计，鉴定和演变的空气稳定的表面[bipy-RuII（CO）2Cl 2]网站是共价安装到聚亚苯基框架。这样的Ru II位点是通过[bipy-RuIIICl 4]−的还原和同时从Cl−到CO的配体交换获得的。这种结构演变通过原位X射线和红外光谱研究的结合来证明。 [bipy-RuII（CO）2Cl 2]位在462 K时可以氧化CO，其转换频率为0.73×10−2s− 1，而RuIII位则完全不活泼。 这项工作有助于研究的结构与活性的关系，通过展示一个实际的控制在分子水平上的几何和电子结构的单中心催化剂。
RuIIcompounds are widely used in catalysis, photocatalysis, and medical applications. They are usually obtained in a reductive environment as molecular O2can oxidize RuIIto RuIIIand RuIV. Here we report the design, identification and evolution of an air‐stable surface [bipy‐RuII(CO)2Cl2] site that is covalently mounted onto a polyphenylene framework. Such a RuIIsite was obtained by reduction of [bipy‐RuIIICl4]−with simultaneous ligand exchange from Cl−to CO. This structural evolution was witnessed by a combination of in situ X‐ray and infrared spectroscopy studies. The [bipy‐RuII(CO)2Cl2] site enables oxidation of CO with a turnover frequency of 0.73×10−2s−1at 462 K, while the RuIIIsite is completely inert. This work contributes to the study of structure–activity relationship by demonstrating a practical control over both geometric and electronic structures of single‐site catalysts at molecular level.
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DOI：
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发表时间：
1983
期刊：
影响因子：
--
作者：
T. Sham
通讯作者：
T. Sham
影响因子：
2.8
作者：
Delgado-Jaime, Mario Ulises;Conrad, Jay C.;Kennepohl, Pierre
通讯作者：
Kennepohl, Pierre
影响因子：
20.6
作者：
Knoll JD;Turro C
通讯作者：
Turro C
影响因子：
62.1
作者：
Liu L;Corma A
通讯作者：
Corma A
影响因子：
3
作者：
Harris, Travis V.;Szilagyi, Robert K.;Holman, Karen L. McFarlane
通讯作者：
Holman, Karen L. McFarlane