Disorder-derived, strong tunneling attenuation in bis-phosphonate monolayers
Disorder-derived, strong tunneling attenuation in bis-phosphonate monolayers
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双膦酸盐单层中无序产生的强隧道衰减
DOI：
10.1088/0953-8984/28/9/094008
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发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
--
通讯作者：
Tornow
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Pathak;Anshuma;Achyut;Kung-Ching;Schmolke;Hannah;Klages;Claus-Peter;Schwartz;Jeffrey;Tornow
从溶液中在氧化铝(AlOx)表面生长了不同碳链长度(C4、C8、C10、C12)的烷基双膦酸单分子膜。将这些自组装单分子膜(SAM)的结构和电学性质与烷基单膦酸(MonPA)的结构和电学性质进行了比较。通过接触角(CA)、开尔文探针(KP)、椭偏仪、红外(IR)和X射线光电子能谱(XPS)的测量，发现双PA形成的单分子膜与它们的单PA类似物相比是相对无序的。用悬挂式汞滴顶触点进行的电流-电压(J-V)测量表明，隧穿是主要的输运机制。然而，在致密单分子膜的典型范围内，单PAs具有观察到的衰减常数，βmono=0.85±0.03每碳原子，一个令人惊讶的高值，βbis=1.40±0.05每碳原子。我们将此归因于“穿越空间”隧道的强大贡献，这种隧道效应源于远端膦酸基的强烈相互作用导致的单分子层的构象无序；它们可能形成一个氢键网络，在很大程度上决定了分子层的结构。由于双PA自组装膜比相应的单组分自组装膜能更有效地衰减隧道电流，因此在有机薄膜器件的栅电介质修饰方面具有广阔的应用前景。
Monolayers of alkyl bisphosphonic acids (bisPAs) of various carbon chain lengths (C4, C8, C10, C12) were grown on aluminum oxide (AlO x) surfaces from solution. The structural and electrical properties of these self-assembled monolayers (SAMs) were compared with those of alkyl monophosphonic acids (monoPAs). Through contact angle (CA) and Kelvin-probe (KP) measurements, ellipsometry, and infrared (IR) and x-ray photoelectron (XPS) spectroscopies, it was found that bisPAs form monolayers that are relatively disordered compared to their monoPA analogs. Current–voltage (J–V) measurements made with a hanging Hg drop top contact show tunneling to be the prevailing transport mechanism. However, while the monoPAs have an observed decay constant within the typical range for dense monolayers, β mono= 0.85±0.03 per carbon atom, a surprisingly high value, β bis= 1.40±0.05 per carbon atom, was measured for the bisPAs. We attribute this to a strong contribution of'through-space'tunneling, which derives from conformational disorder in the monolayer due to strong interactions of the distal phosphonic acid groups; they likely form a hydrogen-bonding network that largely determines the molecular layer structure. Since bisPA SAMs attenuate tunnel currents more effectively than do the corresponding monoPA SAMs, they may find future application as gate dielectric modification in organic thin film devices.
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