Direct and indirect hyperpolarisation of amines using parahydrogen.
Direct and indirect hyperpolarisation of amines using parahydrogen.
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DOI：
10.1039/c8sc00526e
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发表时间：
2018-04-21
期刊：
影响因子：
8.4
通讯作者：
Duckett SB
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Iali W;Rayner PJ;Alshehri A;Holmes AJ;Ruddlesden AJ;Duckett SB
仲氢通过SABRE实现胺的超极化。核磁共振（NMR）和磁共振成像（MRI）是两种广泛用于分子和材料研究的技术。超极化方法，如可逆交换信号放大（SABRE），将通常较弱的磁共振响应转变为较强的信号。在这篇文章中，我们详细介绍了如何可能超极化的1H，13 C和15 N核的一系列胺。这涉及显示伯胺如何形成稳定但不稳定的[Ir（H）2（IMes）（amine）3]Cl型络合物，该络合物允许仲氢将其潜在的极化传递到胺中。通过优化温度和仲氢压力，在9.4T下实现了氘代苄胺的1000倍每质子NH信号增益。此外，我们表明，空间位阻和电子差的胺，结合不好的铱可以超极化，通过采用一个共配体的复杂的稳定，或利用的事实，它是可能的交换超极化质子之间的胺在混合物中，通过最近报道的SABRE-RELAY方法。这些化学改进具有显著的潜力，以扩展可以被容易获得的仲氢超极化的试剂类别。
Para-hydrogen achieves the hyperpolarisation of amines via SABRE. Nuclear Magnetic Resonance (NMR) and Magnetic Resonance Imaging (MRI) are two widely used techniques for the study of molecules and materials. Hyperpolarisation methods, such as Signal Amplification By Reversible Exchange (SABRE), turn typically weak magnetic resonance responses into strong signals. In this article we detail how it is possible to hyperpolarise the 1H, 13C and 15N nuclei of a range of amines. This involved showing how primary amines form stable but labile complexes of the type [Ir(H)2(IMes)(amine)3]Cl that allow parahydrogen to relay its latent polarisation into the amine. By optimising the temperature and parahydrogen pressure a 1000-fold per proton NH signal gain for deuterated benzylamine is achieved at 9.4 T. Additionally, we show that sterically hindered and electron poor amines that bind poorly to iridium can be hyperpolarised by either employing a co-ligand for complex stabilisation, or harnessing the fact that it is possible to exchange hyperpolarised protons between amines in a mixture, through the recently reported SABRE-RELAY method. These chemical refinements have significant potential to extend the classes of agent that can be hyperpolarised by readily accessible parahydrogen.
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影响因子：
4.6
作者：
Fekete M;Bayfield OW;Duckett SB;Hart S;Mewis RE;Pridmore N;Rayner PJ;Whitwood A
通讯作者：
Whitwood A
影响因子：
3.7
作者：
Colell, Johannes F. P.;Logan, Angus W. J.;Theis, Thomas
通讯作者：
Theis, Thomas
影响因子：
2.9
作者：
Daniele, Valeria;Legrand, Francois-Xavier;Huber, Gaspard
通讯作者：
Huber, Gaspard
DOI：
10.1002/mrc.4607
发表时间：
2017-10
期刊：
Magnetic resonance in chemistry : MRC
影响因子：
--
作者：
Fekete M;Rayner PJ;Green GGR;Duckett SB
通讯作者：
Duckett SB
通过合成设计改善（31）P核的超极化。
影响因子：
3.3
作者：
Burns, Michael J.;Rayner, Peter J.;Green, Gary G. R.;Highton, Louise A. R.;Mewis, Ryan E.;Duckett, Simon B.
通讯作者：
Duckett, Simon B.