Hydrogenase Enzymes and Their Synthetic Models: The Role of Metal Hydrides.
Hydrogenase Enzymes and Their Synthetic Models: The Role of Metal Hydrides.
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DOI：
10.1021/acs.chemrev.6b00180
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发表时间：
2016-08-10
期刊：
影响因子：
62.1
通讯作者：
Rauchfuss, Thomas B.
中科院分区：
文献类型：
--
作者：
Schilter, David;Camara, James M.;Huynh, Mioy T.;Hammes-Schiffer, Sharon;Rauchfuss, Thomas B.
氢酶在有机金属FeFe、NiFe或Fe的活性中心有效地处理氢和质子。对许多H_2酶状态的综合模拟提供了对H_2酶结构和机制的洞察，也为H_2能量载体提供了催化剂。尤其重要的是含有氢化物的状态，现在已知每种氢酶类别的合成氢化物类似物。这些氢化物通常是通过低价核的质子化制备的。还制备了氢气衍生的FeFe和NiFe氢化物的例子。这种化学比对氧化还原失活的单铁酶的模拟更发达，尽管后者的功能模型现在正在出现。事实证明，过氧化氢酶的物理和理论表征以及合成模型的进展对氢化物的研究尤其关键，并将指导建模工作朝着更健壮和活性更强的物种进行优化，使其适合实际应用。
Hydrogenase enzymes efficiently process H2 and protons at organometallic FeFe, NiFe, or Fe active sites. Synthetic modeling of the many H2ase states has provided insight into H2ase structure and mechanism, as well as afforded catalysts for the H2 energy vector. Particularly important are hydride-bearing states, with synthetic hydride analogues now known for each hydrogenase class. These hydrides are typically prepared by protonation of low-valent cores. Examples of FeFe and NiFe hydrides derived from H2 have also been prepared. Such chemistry is more developed than mimicry of the redox-inactive monoFe enzyme, although functional models of the latter are now emerging. Advances in physical and theoretical characterization of H2ase enzymes and synthetic models have proven key to the study of hydrides in particular, and will guide modeling efforts toward more robust and active species optimized for practical applications.
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DOI：
10.1039/b910147k
发表时间：
2010-03-28
期刊：
Dalton transactions (Cambridge, England : 2003)
影响因子：
--
作者：
Barton BE;Zampella G;Justice AK;De Gioia L;Rauchfuss TB;Wilson SR
通讯作者：
Wilson SR
影响因子：
15
作者：
Barton BE;Whaley CM;Rauchfuss TB;Gray DL
通讯作者：
Gray DL
影响因子：
7.7
作者：
Barton, Bryan E.;Olsen, Matthew T.;Rauchfuss, Thomas B.
通讯作者：
Rauchfuss, Thomas B.
DOI：
10.1039/dt9840001349
发表时间：
1984-01-01
期刊：
JOURNAL OF THE CHEMICAL SOCIETY-DALTON TRANSACTIONS
影响因子：
--
作者：
ADDISON, AW;RAO, TN;VERSCHOOR, GC
通讯作者：
VERSCHOOR, GC
影响因子：
2.9
作者：
Barone, V;Cossi, M
通讯作者：
Cossi, M