Partial Oxidation of Propylene to Acrolein over Single-Crystal Cuprous Oxide

单晶氧化亚铜上丙烯部分氧化为丙烯醛

基本信息

项目摘要

The objectives of this project are: (1) to determine the sites for propylene adsorption and activation on cuprous oxide (Cu20) surfaces, (2) to determine the degree of charge transfer between the catalyst and the adsorbed intermediate, (3) to determine if the promotion effect of methyl bromide is due to a chemical effect or a "macroscopic" electrical effect associated with Fermi level pinning on this semiconducting catalyst surface, and (4) to study the reaction kinetics under realistic (one atmosphere) reaction conditions to test the usefulness of a metal-oxide single crystal as a model catalyst. The work will combine ultrahigh-vacuum surface science techniques with high pressure reaction measurements. Low energy electron diffraction (LEED), x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and ion scattering spectroscopy (ISS) will be used to determine the site for propylene activation. Four-point probe conductivity measurements will be used to determine the partial charge on the reaction intermediates and to study the behavior of the catalyst Fermi level in the presence of methyl bromide. A combined high pressure reaction cell/UHV surface analysis system will be used to characterize the reaction kinetics of the system and to perform post-reaction analysis on the surface. The work is aimed at resolving questions about the nature of the reaction mechanism and intermediates. Besides being an important industrial reaction in its own right, this system may serve as a model for other allylic oxidations of olefins.
本项目的目标是:(1)确定场地 用于丙烯在氧化亚铜(Cu 20)上的吸附和活化 (2)确定表面之间的电荷转移程度 催化剂和吸附的中间体,(3)以确定是否 甲基溴促进作用是由于一种化学物质 费米效应或与费米有关的“宏观”电学效应 在该半导体催化剂表面上的水平钉扎,以及(4) 研究真实(一个大气压)下的反应动力学 测试金属氧化物的有用性的反应条件 单晶作为模型催化剂。 这项工作将联合收割机 高压超高真空表面科学技术 反应测量 低能电子衍射(LEED), X射线光电子能谱(XPS)和离子散射 光谱(ISS)将用于确定网站 丙烯活化 四探针电导率测量 将用于确定反应的部分电荷 中间体和研究催化剂费米的行为 在甲基溴的存在下。 组合高 将使用压力反应池/UHV表面分析系统 表征系统的反应动力学, 对表面进行反应后分析。 这项工作旨在 解决反应机制的本质问题 和中间体。 除了本身是一种重要的工业反应外, 该体系可作为其它烯丙基氧化反应的模型 烯烃。

项目成果

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