Synthese und Charakterisierung von mikro- und nanoskaligen Oxid/Oxid-Mehrkomponentenpartikeln aus chemischer Gasphasenabscheidung (CVD) und -synthese (CVS)

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Oxid/Oxid-Kompositkatalysatoren werden bislang über aufwändige vielstufige und schwer zu kontrollierende nasschemische Verfahren synthetisiert. In diesem Projekt sollen gasphasen-basierte Methoden unter wohldefinierten Bedingungen eingesetzt werden, um reproduzierbar komplexe Mehrkomponentensysteme aufzubauen. Dieses Konzept soll an geträgerten Eisenmolybdat- und Bismutmolybdatkatalysatoren für die selektive Oxidation von Methanol zu Formaldehyd bzw. von Propen zu Acrolein erprobt werden, die durch die chemische Dampfabscheidung (CVD) sowie durch die chemische Gasphasensynthese (CVS) hergestellt und umfassend charakterisiert werden sollen. Am LTC (Bochum) werden Synthesen satzweise durch Fluidisierungstechniken durchgeführt, während Aerosoltechniken in kontinuierlicher Produktionsweise am IMVM (Karlsruhe) angewandt werden. Als Substrate werden gut fluidisierbare Oxide mit definierter Porosität (SiO2, AI2O3 Fe2O3) genutzt bzw. durch CVS online hergestellt, während als flüchtige Präkursor-Verbindungen u. a. Ferrocen, Molybdänhexacarbonyl und TriphenyIbismut eingesetzt werden. Es wird erwartet, dass die zu synthetisierenden Katalysatoren durch das poröse Substrat eine Kern-Schale-Struktur mit großer spezifischer Oberfläche und durch die Wechselwirkung mit dem robusten Trägeroxid erhöhte mechanische und thermische Stabilität aufweisen. Außerdem ermöglicht die CVD die Aufbringung wohldefinierter Mehrschichtstrukturen mit präzisen stöchiometrischen Verhältnissen.Die Optimierung der CVD- und GVS-Bedingungen erfolgt wissensbasiert auf der Grundlage des kombinierten Einsatzes von Online-Aerosolmesstechniken (SMPS, Niederdruck-Impaktion, Aerosol-Photoemission, Tandem-DMA, etc.) und des in der heterogenen Katalyse üblichen Offline-Methodenrepertoires (XRD, N2-Physisorption, Chemisorption, FTIR- und Raman-Spektroskopie, TEM/SEM, TPR/TPO, XPS/ISS, etc.) unter besonderer Berücksichtigung des Einflusses der Hydroxylgruppen des Substrates. Die Bestimmung der katalytischen Aktivität und Selektivität aller Kompositkatalysatoren wird am LTC bei atmosphärischem Druck (PFR) und im Hochvakuum (TAP-Reaktor) durchgeführt.Der umfangreiche experimentelle Parameterraum soll also durch die Erkenntnisse aus dem Wechselspiel zwischen den Online-Aerosol-Techniken und den Offline-Pulvercharakterisierungstechniken eingegrenzt und unter besonderer Berücksichtigung des Einflusses der OH-Gruppen optimiert werden. Letztlich soll ein fundiertes Verständnis der Elementarschritte der CVD/CVS-Prozesse einschließlich der jeweiligen Nachbehandlungen (thermisch, oxidativ, etc.) erzielt werden.“